2018 Fiscal Year Annual Research Report
STMによる4fスピン検出法の確立と単一ランタノイド原子分子の磁気的性質の解明
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18H01933
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| Research Institution | Gunma National College of Technology |
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Principal Investigator |
塚原 規志 群馬工業高等専門学校, 電子メディア工学科, 助教 (80535378)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
米田 忠弘 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (30312234)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 単一分子磁性 / 走査トンネル顕微鏡 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、これまで極めて難しいとされていた、固体表面上に吸着したランタノイド原子あるいは分子の4f電子由来のスピンに関する情報を走査トンネル顕微鏡（STM）により取得する方法として、基板を超伝導とすることで解決することを目的としている。初年度では、我々が得意とするランタノイド原子を含むダブルデッカー型フタロシアニン分子であるTbフタロシアニン（以下、TbPc2）分子を、超伝導を示す二セレン化ニオブ（以下、NbSe2）表面上に吸着、極低温強磁場STMによるスペクトル計測の条件最適化、および4fスピンの検出実験を行った。この分子は、Tb原子が持つ4fスピンに加え、配位子にリガンドスピンがある特異なスピン構造を持つ。
まずNbSe2基板上にTbPc2分子を蒸着させ、STM計測を行ったところ、中心が基板における2つのSe原子の間、つまりブリッジサイトに位置し、フタロシアニンの方向がNbSe2表面のSe配列に沿っていることが確認され、吸着構造を決定した。これにより、今後予定している密度汎関数理論（DFT）計算における初期構造の決定が可能となった。
次に、スペクトルにおけるエネルギー分解能の向上を図るため、STM探針を超伝導化させることを試みた。過去の文献を参考に、鉛を針先端に蒸着させる、あるいはNbSe2基板に針を意図的に突き刺す方法を試し、後者の方が超伝導探針としての運用が楽であることがわかった。
これらの知見を元に、単一TbPc2分子上でスペクトル測定を行ったところ、想定外の形状をしたShiba stateが観測された。予想では、リガンドスピン由来のShiba stateが観測され、２分子のShiba stateの干渉によって初めて4fの影響が出ると考えていたが、それだけでは説明できないスペクトルであり、4fスピン、あるいは基板の電子状態も含めた解釈が必要となった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
初年度の前半では、主に清浄なNbSe2表面を得るため、真空中で劈開する作業に手間取ることが多く、実験が失敗することが多かった。しかし後半では基板用意手順の最適化がおおよそ完了したこともあり、以降これに関するトラブルはなくなった。
また超伝導探針の準備方法に関しても、複数の方法を試した影響で、予定よりも進捗が遅れる結果となった。
しかしこれらの問題を解決したことで、順調に計測を行うことができ、TbPc2分子由来のShiba stateの計測を明瞭に行うことに成功した。最終的な進捗の遅れはおおよそ半年程度となった。
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| Strategy for Future Research Activity |
当初、TbPc2分子由来のShiba stateは、リガンドスピンに伴い発生、NbSe2超伝導ギャップの極めて僅かな変化として観測されると予想していた。複数のTbPc2分子に伴うShiba state間の干渉を通して4fスピンの情報を抽出するつもりだった。しかし実験の結果、異常に大きいShiba stateが観測され、単純なリガンドスピン由来とは考えにくいという結果となった。
この異常なスペクトルの原因が4f由来、または基板の影響の両面から調べるため、DFT計算による電子状態の解明を始める必要が生じたため、2年目では実験と並行してDFT計算パッケージVASPの導入を行い、電子状態計算を開始する。
また並行して、当初予定していたランタノイド原子と有機分子の共吸着で作られる有機金属構造体薄膜を超伝導基板上に展開するための条件最適化を、東大物性研で私が昔使っていたSTMと低速電子線回折（LEED）を組み合わせた装置で行うため、共同利用申請を行い、実験を開始する。
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