2020 Fiscal Year Annual Research Report
太陽光の効率利用のための励起子・電荷ダイナミックスの基礎理論の構築
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18H01937
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
田村 宏之 東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (60390655)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
石北 央 東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (00508111)
石崎 章仁 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 励起子 / 電子移動 / 有機系太陽電池 / 光合成 / シングレット・フィッション / フォトンアップコンバージョン / 第一原理計算 / 量子ダイナミックス計算 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
分子集合体中で一重項励起子から２つの三重項励起子が生成するシングレット・フィッションは太陽電池等への応用が期待されている。同様に、二つの三重項励起子から高エネルギーの一重項励起子が生成するtriplet-triplet annihilation (TTA)はフォトン・アップコンバージョンへ利用可能である。本研究では、有機結晶中のフォトン・アップコンバージョン機構を第一原理計算と量子ダイナミックス計算で解析し、分子のパッキング構造が反応機構に与える影響を明らかにした。また、ランタニドナノクラスターに吸着した分子系について、スピン軌道相互作用と電子交換によるアップコンバージョン機構を明らかにした。
光合成系では、光アンテナ系の光吸収で生成した励起子が反応中心へと移動して電子と正孔へ電荷分離する。紅色光合成細菌と光化学系IIの反応中心は擬C2対称構造を持つタンパク―色素複合体から成る。ここで、擬C2対称構造の片側のブランチのみで電荷分離が進行することが知られているが、その反応経路を決定する要因は明らかとなっていない。本研究では、紅色光合成細菌と光化学系IIの反応中心での電荷分離機構を理論的に解析した。紅色光合成細菌では、M側への電子移動はエネルギー的に起こり得ないことがTDDFT計算で示された。光化学系IIでは、ChlD1上の励起子からフェオフィチン（PheoD1）への電子移動が起こり、続いてPD1への正孔移動が起こることがTDDFT計算で示された。さらに、量子ダイナミックス計算によって光化学系IIと紅色光合成細菌の反応中心での励起子と電荷のダイナミックスを解析し、電荷分離が一方向のみで起こる機構を明らかにした。
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| Research Progress Status |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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