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2018 Fiscal Year Annual Research Report

有機材料による多励起子生成反応の新展開:新規材料と逐次反応の実験的探索

Research Project

Project/Area Number 18H01957
Research InstitutionKeio University

Principal Investigator

羽會部 卓  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 准教授 (70418698)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2021-03-31
Keywords多励起子生成
Outline of Annual Research Achievements

近年、二量体分子の一重項分裂(SF)に関する爆発的な研究進展が見られるものの、一重項分裂を介した量論的な二電子移動の報告は未だ皆無である。代表的なSF分子であるペンタセンとは異なり、テトラセンを用いると、このような逐次反応への展開が期待できるが、問題点として逆反応である迅速な三重項-三重項消滅 (TTA)による阻害が挙げられる。そこで本研究では、2,2’-ビフェニレンリンカーとしたテトラセン二量体を合成し、分子内高効率SFおよび生成したT1からの定量的な分子間電子移動の観測を行った。その結果、テトラセン二量体では独立した三重項励起子の高効率生成(ΦT = 175%)だけでなく、クロラニルを電子アクセプターとして一重項分裂を介した量論的な分子間電子移動反応 (ΦET = 173%)をはじめて実現した。また、ペンタセン二量体を修飾した量子ドット(QD)ではQDの選択的光励起からペンタセンへのエネルギー移動と続くSFの高効率逐次反応の観測(ΦT = 160%)にはじめて成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

一重項分裂と電子移動/エネルギー移動の逐次反応観測について世界で初めて発表することができたため。

Strategy for Future Research Activity

研究計画にあるように、今後はより複雑な一重項分裂の関与した逐次反応系へ展開する予定である。

  • Research Products

    (12 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (4 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 4 results)

  • [Int'l Joint Research] タンペレ工科大(フィンランド)

    • Country Name
      FINLAND
    • Counterpart Institution
      タンペレ工科大
  • [Journal Article] Quantitative Sequential Photoenergy Conversion Process from Singlet Fission to Intermolecular Two-Electron Transfers Utilizing Tetracene Dimer2018

    • Author(s)
      Nakamura Shunta、Sakai Hayato、Nagashima Hiroki、Kobori Yasuhiro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • Journal Title

      ACS Energy Letters

      Volume: 4 Pages: 26~31

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.8b01964

  • [Journal Article] A Pentacene-based Nanotube Displaying Enriched Electrochemical and Photochemical Activities2018

    • Author(s)
      Kuroda Kiyonori、Yazaki Kohei、Tanaka Yuya、Akita Munetaka、Sakai Hayato、Hasobe Taku、Tkachenko Nikolai V.、Yoshizawa Michito
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 58 Pages: 1115~1119

    • DOI

      10.1002/anie.201812976

  • [Journal Article] High‐Yield Generation of Triplet Excited States by an Efficient Sequential Photoinduced Process from Energy Transfer to Singlet Fission in Pentacene‐Modified CdSe/ZnS Quantum Dots2018

    • Author(s)
      Sakai Hayato、Inaya Ryutaro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 24 Pages: 17062~17071

    • DOI

      10.1002/chem.201803257

  • [Journal Article] Multiexciton Dynamics Depending on Intramolecular Orientations in Pentacene Dimers: Recombination and Dissociation of Correlated Triplet Pairs2018

    • Author(s)
      Sakai Hayato、Inaya Ryutaro、Nagashima Hiroki、Nakamura Shunta、Kobori Yasuhiro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 9 Pages: 3354~3360

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.8b01184

  • [Presentation] High-yield singlet fission and sequential photoinduced process in acene-based molecular assemblies2019

    • Author(s)
      Taku Hasobe
    • Organizer
      International Workshop Photofunctional Materials Using Spin Degrees of Freedom: Interplay among synthesis, measurement, and theory.
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 量子ドット表面にアルカンチオール単分子膜を介して化学修飾したテトラセン誘導体の合成および光物性評価2019

    • Author(s)
      北野 麻奈・酒井 隼人・羽曾部 卓
    • Organizer
      第99日本化学会春季年会
  • [Presentation] Observation of Quantitative Intermolecular Two-Electron Transfer Process through Highly Efficient Singlet Fission in Tetracene Dimer2019

    • Author(s)
      NAKAMURA, Shunta; SAKAI, Hayato; NAGASHIMA, Hiroki; KOBORI, Yasuhiro; TKACHENKO, Nikolai; HASOBE, Taku
    • Organizer
      第99日本化学会春季年会
  • [Presentation] Structural and Photophysical Properties of Pentacene-based Self-assembled Monolayers on Gold Nanomaterials2018

    • Author(s)
      T. Hasobe and Hayato Sakai
    • Organizer
      233rd The Electrochemical Society Center Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 光機能発現に向けた有機材料の設計戦略と応用展開2018

    • Author(s)
      羽曾部 卓
    • Organizer
      電気化学会関東支部主催 第54回学際領域セミナー「光電気化学的応用のためのナノマテリアル設計」
    • Invited
  • [Presentation] 二次元π共役分子および集合体の励起ダイナミクス制御2018

    • Author(s)
      羽曾部 卓
    • Organizer
      日本化学会低次元系光機能材料研究会 第7回研究講演会―二次元構造を有するπ電子系の光・電子機能―
    • Invited
  • [Presentation] テトラセンアルカンチオール修飾金ナノクラスターにおける一重項分裂の制御と反応展開2018

    • Author(s)
      三枝 稔幸・酒井 隼人・ トカチェンコ ニコライ・羽曾部 卓
    • Organizer
      2018光化学討論会

URL: 

Published: 2019-12-27  

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