2019 Fiscal Year Annual Research Report
励起ガス相／水相の相界面反応場を形成する励起ガス成分組成と反応速度の解明
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18H02015
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| Research Institution | Kyushu Institute of Technology |
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Principal Investigator |
春山 哲也 九州工業大学, 大学院生命体工学研究科, 教授 (30251656)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
村上 直也 九州工業大学, 大学院工学研究院, 准教授 (10452822)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 相界面反応 / 気液界面 / 放電 / アンモニア / 無触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
低エネルギーかつ小中規模で発停容易のアンモニア製造技術の確立は、需要地生産可能な中小規模でのアンモニア生産を可能にする。その実現は、低製造エネルギー消費・低二酸化炭素排出に繋がり、また需要地生産は、ノンロジテックによる無運搬エネルギー消費・無運搬二酸化炭素排出をも実現し得る。そのためには、製造原料から異なる大きなゲームチェンジが必要である。
我々は、水素ガスを必要とせず、空気（窒素）と水だけを直接原料とし、窒素（気相）と水（水相）から成る異相界面を反応場として、常温・常圧の一段階反応で窒素固定（アンモニア合成）を行う「相界面反応」を独自に見出した。相界面反応は、水による気体の無触媒還元反応であるということができる。これは、水相表面に存在する特異な水分子の状態に着目したことによって想を得た反応である。水相表面（気液界面）には、水素結合を形成していない水分子が存在する。この水相最表面の水分子のHを、放電により活性化（励起と解離がある）された活性化窒素が引き抜き還元され、アンモニアが生成され水中に溶存する。この反応は、水相と気相において、それぞれにアンモニア生成に寄与する活性種を多く存在させる必要がある。
前年度、我々が新たに構築した窒素プラズマを誘電体バリア放電（Dielectric Barrier Discharge, DBD）が、効率よく窒素を活性化できていると示唆されているので、その詳細を解析した。また、それと並行して、気相中の窒素活性種と、水相に生成する水由来活性種をそれぞれ精密に定量し、それぞれの挙動に基づいて、相界面の反応機構を考察した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
前年度に構築した誘電体バリア放電（Dielectric Barrier Discharge, DBD）を、より条件検討と解析が行いやすい「誘電体粒子充填バリア放電」へと発展させ、その放電系での相界面反応を検討して、誘電体の状態と、励起効率の関係がある程度明らかにできるところにまで研究を進めた。
それと並行して、気相中の窒素活性種と、水相に生成する水由来活性種をそれぞれ精密に定量し、それぞれの挙動に基づいて、相界面の反応機構を考察した結果、活性化のエネルギー準位ごとに、反応機序が異なり、またそれぞれに至適な反応条件があることを見出し、それをうまく駆使すれば、生成物種（窒素の還元か、酸化か）を制御し、かつ純度を向上でき得ることを示唆する結果を得るに至っている。
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| Strategy for Future Research Activity |
相界面反応によるアンモニア合成には、無触媒・水素不要・常温常圧など様々な特質があるが、反応系の構築に際しても、励起系（放電系）と反応系（相界面反応場）のそれぞれの構築と、それぞれの位置的・量的関係で、反応の機序も効率も大きく変わるところに特徴がある。そのため、放電器・反応器の一体的設計を並進しながら、「気相中の窒素活性種」・「水相に生成する水由来活性種」・「相界面反応生成物の量」・「放電の消費電力」をそれぞれ精密に定量し、複数ある反応律速を明らかにすると共に、反応収率の最大化を目指した研究を推進する。
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