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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of functional supramolecular materials with reversible or movable supramolecules as crosslinking points

Research Project

Project/Area Number 18H02035
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

高島 義徳  大阪大学, 理学研究科, 教授 (40379277)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2021-03-31
Keywords超分子材料 / 可逆性架橋 / 可動性架橋 / ホスト-ゲスト相互作用 / 光刺激応答性 / アクチュエータ / 酸化還元応答性
Outline of Annual Research Achievements

生体組織体は非共有結合にて、機能性高分子を構築している。人工系にて可逆的・可動性を持った超分子を材料に用いれば、従来の高分子材料にはない材料を構築できると考えた本研究課題を立ち上げた。超分子の持つ結合様式に、①分子認識に基づいた可逆的な結合による架橋と②輪分子と軸分子を組み合わせた可動式架橋がある。本申請課題は、共有結合性高分子と可逆・可動性超分子の融合により、革新的超分子材料の設計と機能発現を系統的にまとめ、学理構築を目的に研究推進する。
【挿し違い超分子錯体([c2]Daisy chain)を組み込んだ光刺激応答性アクチュエータと力学特性の評価】 申請者は挿し違い型CD dimerが外部刺激に応じて、伸縮する機能を利用して超分子アクチュエータの作製に成功した(J. Am. Chem. Soc. 2018)。高分子鎖間の架橋に挿し違い型CD dimerを利用した材料は新たな刺激応答性トポロジカル超分子材料になった。高分子の主鎖には、4分岐ポリエチレングリコールを用い、三次元等方的に伸縮する材料であり、ゲルの体積変化挙動は従来の高分子材料には無かった機構であった。
【シクロデキストリンとビオロゲン誘導体の包接錯体を利用した高分子材料の力学物性】本研究では、ゲスト分子にメチルビオロゲン (C1V) が修飾された長鎖アルキル基(C1VC11)を選択した。CD と C1VC11 との包接錯体を架橋点として超分子ゲルを作製した。CD はアルキル鎖上をスライド運動するが、ジカチオンであるは親水性であるため通り抜ける際にエネルギー障壁になった。このようなエネルギー障壁に注目し、高分子側鎖一分子に修飾されたビオロゲンの数や側鎖の分子鎖長、ビオロゲンの電荷状態に応じた材料物性の変化を調べた。CD の空孔サイズの大小や C1V の有無・電荷といった化学構造を変えて材料物性を比較し、それらの構造と力学物性との相関を明らかにした。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初計画通り、概ね順調に進んでおり、可逆性架橋材料については、その力学特性を評価することで、会合定数とゲスト分子の構造との関係の解明に努めた。また可動性架橋材料については、挿し違い構造分子に加えて、可動性架橋超分子を用いることで、超分子材料に光刺激応答性と高靭性を付与することに成功した。

Strategy for Future Research Activity

今後の計画の推進に関しても、当初の申請書計画通りに進めるとともに、H30年度に見られた成果をさらに発展させる方向で研究を推進する。

  • Research Products

    (12 results)

All 2018 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 5 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Designed Molecular Space in Material Science and Catalysis2018

    • Author(s)
      Takashima, Y.; Kobayashi, Y.; Osaki, M.; Harada, A.
    • Journal Title

      Functional supramolecular materials formed by non-covalent bonds

      Volume: - Pages: 183-225

    • DOI

      10.1007/978-981-13-1256-4_9

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Adhesion of Dissimilar Materials through Host-Guest Interactions and Its Re-adhesion Properties2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori、Shojima Yasushi、Sekine Tomoko、Osaki Motofumi、Kobayashi Yuichiro、Yamaguchi Hiroyasu、Sekito Takeshi、Hatano Kazuhiro、Nakajima Katsuhiko、Harada Akira
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 47 Pages: 1255~1257

    • DOI

      10.1246/cl.180528

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Photoresponsive Polymeric Actuator Topologically Cross-Linked by Movable Units Based on a [2]Rotaxane2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori、Hayashi Yuki、Osaki Motofumi、Kaneko Fumitoshi、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 51 Pages: 4688~4693

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.8b00939

  • [Journal Article] Mechanical Properties of Supramolecular Polymeric Materials Formed by Cyclodextrins as Host Molecules and Cationic Alkyl Guest Molecules on the Polymer Side Chain2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori、Otani Kohei、Kobayashi Yuichiro、Aramoto Hikaru、Nakahata Masaki、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 51 Pages: 6318~6326

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.8b01410

  • [Journal Article] Solvent-Free Photoresponsive Artificial Muscles Rapidly Driven by Molecular Machines2018

    • Author(s)
      Ikejiri Shinji、Takashima Yoshinori、Osaki Motofumi、Yamaguchi Hiroyasu、Harada Akira
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 140 Pages: 17308~17315

    • DOI

      10.1021/jacs.8b11351

  • [Presentation] Supramolecular polymeric materials constructed by host-guest interactions and its functions2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori
    • Organizer
      International Workshop on Materials Technology and Applications 2018
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Supramolecular polymeric materials functionalized by host-guest interactions and its stimuli-responsive properties2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori
    • Organizer
      The 9th RSC-CSJ Joint Symposium
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photo Stimuli Responsive Supramolecular Actuators Constructed by Non-Covalent or Topological Crosslinkers2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori
    • Organizer
      First International Conference on 4D Materials and Systems
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photo-stimuli responsive supramolecular materials using supramolecular machine2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori
    • Organizer
      SPIE. OPTICS+PHOTONICS
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photo Stimuli Responsive Supramolecular Actuators Constructed by Non-Covalent or Topological Crosslinkers2018

    • Author(s)
      Takashima Yoshinori
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Polymer Chemistry (PC2018)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Visible Chiral Discrimination via Macroscopic Selective Assembly2018

    • Author(s)
      Yongtai Zheng, Yuichiro Kobayashi, Tomoko Sekine, Yoshinori Takashima, Akihito Hashidzume, Hiroyasu Yamaguchi, Akira Harada
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Polymer Chemistry (PC2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 大阪大学高等共創研究院・大学院理学研究科 高分子材料設計学

    • URL

      http://www.chem.sci.osaka-u.ac.jp/lab/takashima/

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Published: 2019-12-27   Modified: 2023-03-20  

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