2018 Fiscal Year Annual Research Report
励起子生成効率200%を示す近赤外有機EL素子の創成
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18H02047
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
中野谷 一 九州大学, 工学研究院, 准教授 (90633412)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 有機EL / 一重項励起子開裂 / 熱活性化遅延蛍光 / 近赤外光源 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、１）熱活性化遅延蛍光過程の利用によるsinglet-tripletスピン変換、２）一重項励起子開裂（singlet fission）過程によるtriplet励起子生成の二つの異なるスピン変換機構を融合することにより、有機発光デバイスにおける励起子生成・利用効率の飛躍的な向上を研究の大目標をしている。本年度においては、ルブレン分子をsinglet fission材料、Er錯体を近赤外（NIR）発光材料とした発光性薄膜に注目し、singlet fission過程を経由して生成したルブレンのtripletエネルギーを、Er錯体からのNIR発光として利用可能であり、そのtriplet生成収率が100%を超えていることを、発光強度の磁場依存性、近赤外分光、過渡発光解析等の手法を用いて明らかにした。さらに、本研究で見出し発光性薄膜を発光層とする有機EL素子を試作した結果、Er錯体に由来するNIR-ELが得られること、さらに電流励起により生成される励起子の生成効率が100%を超えていることも見出し、世界初のsinglet fission型有機EL素子の開発に成功した（Adv. Mater., 30, 1801484 2018）。最終目標である励起子生成効率200%を示す有機EL素子を実現するためには、熱活性化遅延蛍光分子の開発も必要である。本年度においては、高速singlet-tripletスピン変換を実現するためのメカニズム解明と新規分子設計へのフィードバックに取り組み、従来重要であると信じられていたsinglet-triplet準位間のエネルギー差のみならず、高次triplet準位の制御も重要な因子であることを見出し、高効率EL発光と高耐久性を両立する有機EL素子の開発にも成功した（Science Advances, 4, eaao6910 2018）。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
H30年度研究計画では、singlet fission分子およびNIR発光色素を用いることで、励起子生成効率100%以上を示す有機EL素子の開発をマイルストーンとした。H30年度研究では、ルブレン分子をsinglet fission材料、Er錯体をNIR発光材料とする有機薄膜系に注力し研究を推進した。結果、上記マイルストーンを達成し、世界初のsinglet fission型有機EL素子の開発を実現することに成功した（Adv. Mater., 30, 1801484 (2018)）。また本研究を通し、重原子効果がsinglet fission効率に与える影響や、ルブレン単結晶におけるsinglet fission過程の磁場異方性等、これまでに知られていなかった新たな現象も見出されており、本研究を推進することにより、さらなる基礎学理の深化が期待できる状況にある。また、TADF分子の高性能化および基礎学理の解明にも取り組み、スピン変換過程に及ぼす高次triplet励起状態の影響を解明し、高効率EL発光と高耐久性を両立するTADF有機EL素子の開発にも成功した（Science Advances, 4, eaao6910 (2018)）。以上の研究進捗状況より、本年度までの研究進捗状況は順調に進展していると自己判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
H30年度研究の実施を通し、重原子効果がsinglet fission効率に与える影響や、ルブレン単結晶におけるsinglet fission過程の磁場異方性等、新たな現象を観測している。これらの現象のメカニズム解明は、その基礎学理の確立および、本研究の大目標である「有機発光デバイスにおける励起子生成・利用効率の飛躍的な向上」のためにも必要不可欠である。そこで次年度以降は、従来の研究計画と合わせ、上記の現象にも注目し、そのメカニズム解明に取り組む計画である。また、TADF分子の開発においては、未だtriplet→singlet変換速度定数は10^-5 s^-1に留まっており、さらなる高速化が必要な状況である。そこで、次年度は今年度までに得られた知見を基盤として、新規分子設計に取り組む計画である。これらの研究を進め、本研究計画の最終的な数値目標の達成を目指す。
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