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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Development of artificial photosynthesis system driven by interfacial photo-excitation process

Research Project

Project/Area Number 18H02055
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

宮内 雅浩  東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (60443230)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2023-03-31
Keywords光触媒 / 半導体 / 可視光 / 界面電荷移動 / 人工光合成
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、ナノクラスター/半導体複合体における界面電荷移動遷移(Interfacial Charge Transfer: IFCT)を用い、有用な化学物質を生み出すエネルギー製造型の可視光応答光触媒を開発する。IFCTとしては、半導体価電子帯からクラスターへの遷移(Band to Oxidant Charge Transfer: BOCT)と、クラスターから半導体伝導帯への遷移(Reductant to Band Charge Transfer: RBCT)が知られ、前者はCu(II)-TiO2の系で主に環境浄化用途で報告されてきた。本研究では、IFCTの中でもこれまでにあまり報告例の無いRBCTに着目し、この遷移に期待できる「電子の還元力」を活かして水を電子源とした人工光合成システムの開発を目指している。本研究開発の初年度となる2018年度は、半導体材料の探索を行った。中でも伝導帯のレベルの高いチタン酸ストロンチウム(SrTiO3)を用い、その表面にCu(II)クラスターを担持した場合、可視光でBOCTの遷移が起こり、この遷移で励起したキャリアによって2-プロパノールを酸化分解することを確認した。更に、SrTiO3にクロム(Cr)3価クラスターをSrTiO3に担持した場合においても同様の可視光の吸収が発現し、可視光照射下で2-プロパノールを酸化分解することを見出した。現在のところ、Cr(III)-SrTiO3における可視光の吸収はRBCTを起源としていることを予想している。しかしながら、Cr(III)-SrTiO3に可視光を照射して水素生成やCO2還元反応を試みたところ、水素生成やCO2還元が進行しなかった。Cr(III)-SrTiO3において人工光合成反応が進行しなかった理由として、伝導帯側に励起した電子の反応性や選択性が乏しかったと考え、来年度以降に水素生成やCO2還元に有効な触媒を更に共担持することを検討したい。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

可視光による人工光合成反応には至らなかったものの、SrTiO3にCr(III)クラスターを担持した場合に可視光を吸収できること、ならびに、この触媒が可視光の照射でアルコールの酸化には有効であることを確認した。従来、TiO2やZnOに限定されていたIFCT遷移がSrTiO3にも適用できることを明らかにしたのは着実な進展である。

Strategy for Future Research Activity

2019年度は、人工光合成反応、すなわち、水の分解による水素生成やCO2還元に活性を示すよう、触媒開発の検討を進める。SrTiO3に酸化と還元に有効な2種のクラスターを共担持することで、人工光合成反応の高活性化を目指す。また、Cr(III)-SrTiO3においては、可視光の照射でRBCTが誘起されることが予想されるため、キャリア移動のダイナミクスを分光学的解析や薄膜モデルを用いた検証を開始する。また、光照射下で測定可能なIn-situ電子スピン共鳴評価系を構築し、また、モデル薄膜サンプルの合成に着手する。

  • Research Products

    (9 results)

All 2019 2018

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Optical properties of single crystalline copper iodide with native defects: Experimental and density functional theoretical investigation2019

    • Author(s)
      Koyasu Satoshi、Umezawa Naoto、Yamaguchi Akira、Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 125 Pages: 115101~115101

    • DOI

      10.1063/1.5082865

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Growth of Large Single Crystals of Copper Iodide by a Temperature Difference Method Using Feed Crystal Under Ambient Pressure2018

    • Author(s)
      Koyasu Satoshi、Umezawa Naoto、Baniecki John D.、Yamaguchi Akira、Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 18 Pages: 6748~6756

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.8b01024

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Visible-Light-Active Photoelectrochemical Z-Scheme System Based on Top 5 Clarke-Number Elements2018

    • Author(s)
      Miyamoto Hironao、Matsuzaki Kosuke、Yamaguchi Akira、Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 1 Pages: 5954~5959

    • DOI

      10.1021/acsaem.8b00978

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocatalytic CO2 Reduction Using a Pristine Cu2ZnSnS4 Film Electrode under Visible Light Irradiation2018

    • Author(s)
      Yoshida Toshiki、Yamaguchi Akira、Umezawa Naoto、Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 122 Pages: 21695~21702

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b04241

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Metal-oxide-bases photocatalyst for energy and environment2019

    • Author(s)
      M. Miyauchi
    • Organizer
      Tokyo Institute of Technology and Imperial College London's 2nd Workshop on Plastic Electronics
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] TiO2 Based Photocatalyst for Environmental Remediation Using the Concept of Interfacial Charge Transfer Driven by Visible Light2018

    • Author(s)
      M. Miyauchi
    • Organizer
      Energy Materials and Nanotechnology 2018 (EMN 2018)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Interfacial Charge Transfer between Ultrathin CuOx Film and Rutile TiO2 and Its Application for Efficient Photocatalysis2018

    • Author(s)
      M. Miyauchi
    • Organizer
      22nd International Conference on Photochemical Conversion and Storage of Solar Energy
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 温和な溶液プロセスによるナノクラスター担持光触媒の開発2018

    • Author(s)
      宮内雅浩
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第31回秋季シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 環境浄化と人工光合成、それぞれの光触媒の設計2018

    • Author(s)
      宮内雅浩
    • Organizer
      光触媒工業会2018年度技術研究会
    • Invited

URL: 

Published: 2019-12-27  

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