2018 Fiscal Year Annual Research Report
Reaction pathway in mixed-conducting oxide electrodes investigated by using patterned thin film model electrode
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18H02067
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
雨澤 浩史 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90263136)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
井口 史匡 東北大学, 工学研究科, 准教授 (00361113)
八代 圭司 東北大学, 環境科学研究科, 准教授 (20323107)
中村 崇司 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (20643232)
木村 勇太 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (60774081)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 固体酸化物形燃料電池 / 空気極 / 混合導電性酸化物 / 反応経路 / パターン電極 / オペランド計測 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，研究代表者等によって独自に提案・開発されたパターン緻密膜モデル電極と高度オペランド計測を併用することで，固体酸化物形燃料電池（SOFC）空気極に代表される高温電極における反応場（例えば，二相および三相界面反応）・反応量を定量的に評価し，電極反応活性の起源を明らかにすることを目的とした。高温電極のモデルケースとして，酸化物イオン－電子混合導電性La0.6Sr0.4CoO3-d（LSC）を電極材料に，Ce0.9Gd0.1O1.95（GDC）電解質に用い，三相界面を持つ／持たないパターン緻密膜モデル電極を作製した。直流分極測定の結果，500～700℃では，三相界面の導入により，反応電流が向上することが確認された。この傾向は，低温，高酸素分圧条件になるほど，顕著であった。この結果から，混合導電性酸化物を電極に用いた場合でも，主たる反応場は三相界面であることが明らかにされた。一方，同じ電極を用い，オペランドマイクロX線吸収分光測定による電極反応分布を評価した。その結果，高温，高酸素分圧条件下では反応分布に大きな変化は見られなかったものの，低温，低酸素分圧条件下では三相界面を持つモデル電極において反応分布が広がることが分かった。この結果から，LSCの電極反応は三相界面反応により支配されるものの，反応分布形成は，高温では二相界面反応により，低温では表面拡散を伴う三相界面反応により決定されることが明らかにされた。以上の結論は，混合導電性酸化物電極における主たる反応場，反応経路に関する従来の考え方を覆し，SOFC空気極の新たな電極設計・開発指針を提示する結果である。さらに，次年度以降の研究展開に向け，SOFCコンポジット空気極，プロトン伝導性セラミックス燃料電池（PCFC）空気極における反応解析のための新しいパターン緻密膜モデル電極の作製にも取り組み，これに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今年度の研究では，研究代表者等によって独自に提案・開発されたパターン緻密膜モデル電極に対し，各種高度オペランド計測を適用することにより，反応解析手法を確立することを主たる目的としていた。このためのモデルケースとしてGDC電解質上の混合導電性LSC電極を選定し，SOFC空気極における反応解析を実施した。三相界面を持つ／持たないパターン緻密膜モデル電極の電気化学測定で得られる結果を比較することにより，二相および三相界面反応のそれぞれの寄与を定量的に分離して評価できることが分かった。また，同モデル電極のオペランドマイクロX線吸収分光測定で得られる結果を比較することにより，二相および三相界面反応が電極反応場の形成に及ぼす影響をそれぞれ分離して評価できることも分かった。これらより，パターン緻密膜モデル電極と高度オペランド計測を併用することにより，高温電極の反応を解析する手法を確立することができたと言える。以上から，本研究は当初の予定通り，おおむね順調に進展していると判断する。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度の研究において，GDC電解質上の混合導電性LSC電極をモデルケースに，SOFC空気極における反応解析を実施した。これにより，SOFC混合導電性空気極における反応機構を明らかにすると共に，パターン緻密膜モデル電極と高度オペランド計測の併用による反応解析手法を確立することができた。次年度は，この手法ならびに知見を活かし，他の電極系の反応解析へと展開する。今年度の研究において，SOFCコンポジット空気極，PCFC空気極を模擬する新しいパターン緻密膜モデル電極の作製にも成功した。次年度は，これらの電極に対し，反応分布解析を実施する。具体的には，SOFCコンポジット空気極としてはGDC電解質上のLSC-GDCコンポジット電極を，PCFC空気極としてはBaZr0.9Yb0.12.95（BZYb）電解質上のLSC電極を研究対象とし，これらのパターン緻密膜モデル電極に対し各種電気化学測定およびオペランド計測を実施する。以上の研究を通し，SOFCコンポジット空気極，PCFC空気極における反応場，反応経路を明らかにし，高性能電極の電極設計・開発指針を提示する。
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Research Products
(11 results)
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[Journal Article] Impact of Triple Phase Boundary Reaction in SOFC Mixed Conducting Cathodes2018
Author(s)
Keita Mizuno, Yoshinobu Fujimaki, Takashi Nakamura, Yuta Kimura, Kiyofumi Nitta, Oki Sekizawa, Yasuko Terada, Fumitada Iguchi, Keiji Yashiro, Hiroo Yugami, Tatsuya Kawada, Koji Amezawa
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Journal Title
13th European SOFC & SOE Forum 2018
Volume: 1
Pages: 68-76
Peer Reviewed
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[Journal Article] Influence of Electrode Reaction on Cr-poisoning in SOFC MIEC Cathodes2018
Author(s)
Shota Kageyama, Yusuke Shindo, Yoshinobu Fujimaki, Keita Mizuno, Yuta Kimura,Takashi Nakamura, Fumitada Iguchi, Keiji Yashiro, Hiroo Yugami, Tatsuya Kawada, Koji Amezawa
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Journal Title
13th European SOFC & SOE Forum 2018
Volume: 1
Pages: 51-58
Peer Reviewed
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[Presentation] Cathodic Reaction in SOFC and PCFC Investigated by Using Patternted Thin Film Model Electrode2018
Author(s)
Koji Amezawa, Keita Mizuno, Yuki Shinomiya, Yoshinobu Fujimaki, Takashi Nakamura, Yuta Kimura, Kiyofumi Nitta, Oki Sekizawa, Keiji Yashiro, Fumitada Iguchi, Hiroo Yugami, Tatsuya Kawada
Organizer
Materials Science and Technology 2018
Int'l Joint Research / Invited
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