2020 Fiscal Year Annual Research Report
Metal-free organic electrocatalysis for conversion and storage of renewable electricity
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18H02068
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| Research Institution | Yamagata University |
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Principal Investigator |
吉田 司 山形大学, 大学院理工学研究科, 教授 (90273127)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
Ajit Khosla 山形大学, 大学院理工学研究科, 助教 (00768484)
城石 英伸 東京工業高等専門学校, 物質工学科, 准教授 (30413751)
Milano Giuseppe 山形大学, 大学院有機材料システム研究科, 教授 (30816608) [Withdrawn]
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | エネルギー変換 / 電極触媒 / 導電性高分子 / 電気化学分析 / 分子ダイナミクスシミュレーション / 3Dプリンティング |
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| Outline of Annual Research Achievements |
熱酸化CVD法によるPDA触媒電極による0.2 A以上の大電流電解、1 L以上の水素製造に関するデータを含む、オーストリア、リンツ大Stadler博士らとの共著論文がAdvanced Materials誌に掲載され、メタルフリー有機電極触媒のエネルギー変換へのポテンシャルを示すことが出来た。電解重合法によるPDA製膜の最適化を進め、熱酸化CVD法によるPDAを大きく凌駕し、高性能貴金属触媒にも匹敵する100 mV未満の水素発生過電圧を達成した。水素結合性官能基を有し、電解酸化によってラジカル重合する種々のモノマーについて導電性高分子の製膜とその触媒活性評価に取組んだ。官能基を有さないポリアニリンがレドックス応答を示す一方で触媒活性を全く示さないのに対して、分子内に多数のアミノ基を有するニュートラルレッド（NR)の重合体は、比較的高いHER、CO2RR活性を示すことが分かり、水素結合性反応場の存在が基質への電子移動反応に重要な役割を果たすのに対して、導電性が高く安定なレドックスを示す高分子では電荷が分子内に安定化され、基質の捕捉と電子移動が起こらないことが分かった。すなわち、分子内電導性と水素結合性のバランスが触媒活性の発現に重要となることが確認された。
新たに検討を開始した、無機有機ハイブリッド触媒では、広バンドギャップp型半導体として振る舞うCuSCNのカソード析出において、NRを添加すると、CuSCN/NRハイブリッド薄膜が得られ、これを電解還元することで金属Cu/NRハイブリッド膜にコンバートできることが分かった。このCu/NR膜はCO2共存下での電解において徐々にそのCO2RR触媒活性が向上するユニークな挙動を示し、CuとNRが協奏的に機能する反応場が形成されることが示唆された。今後の新展開に向けた端緒となる研究成果となった。
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| Research Progress Status |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(28 results)
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[Journal Article] Metal‐Free Hydrogen‐Bonded Polymers Mimic Noble Metal Electrocatalysts2020
Author(s)
Coskun Halime、Aljabour Abdalaziz、Luna Phil、Sun He、Nishiumi Nobuyuki、Yoshida Tsukasa、Koller Georg、Ramsey Michael G.、Greunz Theresia、Stifter David、Strobel Moritz、Hild Sabine、Hassel Achim Walter、Sariciftci Niyazi Serdar、Sargent Edward H.、Stadler Philipp
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Journal Title
Advanced Materials
Volume: 32
Pages: 1902177～1902177
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Presentation] Concerted Photoluminescence of Electrochemically Self-Assembled CuSCN / Stilbazolium Dye Hybrid Thin Films2020
Author(s)
Kyota Uda, Yuki Tsuda, Shuji Okada, Ryohei Yamakado, Lina Sun, Yoshiyuki Suzuri, Matthew Schuette White, Madalina Furis, Philipp Stadler, Oleg Dimitriev, Tsukasa Yoshida
Organizer
237th ECS Meeting
Int'l Joint Research
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[Presentation] Synthesis of Alkyl-Substituted Viologen Cation/Indanyl Anion Organic Charge Transfer Salts2020
Author(s)
Erika Saito, Taichi Yasuhara, Shuji Okada, Ryohei Yamakado, Jun Matsui, Hiroshi Katagiri, Wataru Fujiwara, Akito Masuhara, Matthew White, Randall Headrick, Tsukasa Yoshida
Organizer
237th ECS Meeting
Int'l Joint Research
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