2019 Fiscal Year Annual Research Report
金属ハライドペロブスカイトにおける多励起子生成系の構築と光エネルギー変換
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18H02069
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
木下 卓巳 東京大学, 大学院総合文化研究科, 助教 (60635168)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 有機金属ハライドペロブスカイト / 多励起子生成 / 時間分解分光 / 単結晶X線構造解析 / ペロブスカイト太陽電池 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では従来の単一光子から単一電子正孔対を生成する原理によらず、多励起子生成などの新たな機構を駆使することによってこれまで成し得なかった高効率エネルギー変換と低コスト化を両立することが出来る次世代の太陽電池の実現を目指す。金属ハライドペロブスカイトが示す光励起によって生じるエキシトンの特異的性質を活かし、1光子から多電子-正孔対を生成する金属ハライドペロブスカイトの新素材の開発と、従来の化合物半導体をベースとした多接合太陽電池では困難であった塗布プロセスによる低コスト化に繋がるデバイス構築に向けて研究を行う。今年度は主にI.ペロブスカイト母結晶内でのドーパントの構造解析と、II.発光量子収率測定及び時間分解分光による多励起子生成のダイナミクス解析について行った。I.ではドーパントがペロブスカイト前駆体単結晶に対してどのような取り込まれ方をするのか解析した。単結晶の作成方法により多種多彩な構造を示し、とくに温度に対しては中間体の構造を変えやすい事が明らかになった。これらが製膜条件へ影響を与える事が示唆された。II.については各種ドーパントを加えた際の、多励起子生成効率がどのように変化するかを調べた。その結果、ドーパントのエネルギーギャップに対して依存性を示すことが明らかとなり、最大で200％近い多励起子生成効率が実現できる事が明らかになった。また、時間分解分光からキャリア密度に対して寿命が影響を受けることから、多励起子生成時には再結合過程があることが示唆された。しかしながら、同時に再結合速度は比較的遅いことが明らかになった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
今年度の計画では、主にI.母結晶中でのドーパントの構造解析と、II. 発光量子収率測定及び時間分解分光による多励起子生成のダイナミクス解析を中心に研究を進めた。ペロブスカイト母結晶の構造解析については、前駆体単結晶構造解析によりドーパントが母結晶に取り込まれる過程の一部を明らかにする事が出来た。また、この実験により得られた結果は、熱示唆分析による解析結果ともいい一致を示した。また多励起子生成のダイナミクス解析では、ドーパントの化学種を変えることにより、多励起子生成効率に影響を与える事が明らかになり、多励起子生成効率は最大で200％近くまで上昇する事が明らかになった。研究が順調に進んだため、再結合過程についても時間分解分光による解析を行い、これらがペロブスカイト内部のキャリア密度にも依存する事が示唆された。しかしながら、この再結合過程は遅いため、多励起子生成への影響は限定的であることが明らかになるなど、当初の計画以上の成果が得られた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究課題の目標である、1光子から多電子-正孔対を生成する新素材の開発については、結晶構造解析や分光学的解析により当初計画以上の成果が得られている。今後は、母結晶のエネルギーギャップとの相関や生成した多励起子のキャリア取出しについての検討を行う。また熱分析により、結晶構造と励起子生成効率への関係を明らかにし、さらに詳しいメカニズムについて研究を進める予定である。
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Research Products
(4 results)
