2020 Fiscal Year Annual Research Report
金属ハライドペロブスカイトにおける多励起子生成系の構築と光エネルギー変換
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18H02069
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
木下 卓巳 東京大学, 大学院総合文化研究科, 助教 (60635168)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ペロブスカイト / 多励起子生成 / 結晶構造解析 / 高速時間分解分光 / 光エネルギー変換 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では従来の単一光子から単一電子正孔対を生成する原理によらず、多励起子生成などの新たな機構を駆使することによってこれまで成し得なかった高効率エネルギー変換と低コスト化を両立することが出来る次世代の太陽電池の実現を目指す。金属ハライドペロブスカイトが示す光励起によって生じるエキシトンの特異的性質を活かし、1光子から多電子-正孔対を生成する金属ハライドペロブスカイトの新素材の開発と、従来の化合物半導体をベースとした多接合太陽電池では困難であった塗布プロセスによる低コスト化に繋がるデバイス構築に向けて研究を行う。今年度は主にI.時間分解分光による再結合ダイナミクスの解析、及びII.単結晶X線構造解析による前駆体結晶の構造解析とドーパントの取り込みの過程についての調査、III.高速時間分解分光によるエネルギー移動過程の解析について詳細な実験を行った。
I.ではフェムト秒時間分解過渡吸収測定及び時間分解蛍光測定から金属ハライドペロブスカイト結晶内部でのオージェ再結合速度の解析を行い、キャリア密度と再結合速度との間に強い相関があることが明らかになった。II.については、ペロブスカイト前駆体の結晶構造を解析することにより、ドーパントがどのような過程で取り込まれるのか検討した。III.については金属ハライドペロブスカイトの励起直後のキャリアダイナミクスを高速に測定することにより、光キャリアの緩和過程とドーパントへのエネルギー移動との関係を明らかにすることができた。これにより、金属ハライドペロブスカイト内の励起子の余剰エネルギーの利用が可能であることが示唆された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当初の計画では、ペロブスカイトにおける多励起子生成系の実現のため、今年度は主にI.時間分解分光による再結合ダイナミクスの解析、II.単結晶X線構造解析による前駆体結晶の構造解析とカチオン種やドーパントの取り込みの過程についての調査、III.高速時間分解分光によるエネルギー移動過程の解析について実験を行う予定であった。Iの時間分解分光による再結合ダイナミクス解析では、ペロブスカイト結晶内部の励起子の再結合過程を異なる励起強度で高速時間分解過渡吸収測定により評価することによって、励起密度と再結合速度の関係を求めることができた。その結果、励起密度に比例して励起子寿命は著しく減少し、同時に励起子の分割効率が低下することが分かった。一方で、温度依存性も同時に測定し、低温下では結晶の相転移によるバンドシフトに起因してエネルギー移動効率が変化することが明らかになった。特に高密度励起条件下での変化が顕著であることが分かった。IIの単結晶X線構造解析からは、ペロブスカイト前駆体溶液中に別のカチオン種をドープした際の構造評価を行い、前駆体溶液中での異種イオンの振る舞いを明らかにした。ペロブスカイト前駆体結晶中では異種イオンはペロブスカイト骨格とクーロン相互作用により骨格形成に寄与していることが明らかになった。またIIIの高速時間分解分光によるエネルギー移動過程の解析においては、前年度に明らかになっていた金属ハライドペロブスカイト結晶のエネルギーギャップと励起子のエネルギー移動速度への影響について詳しく調査した。その結果、励起エネルギーに対してエネルギーギャップが十分に小さい場合に、特異的なエネルギー移動を示すことが明らかにできるなど、当初の計画以上の成果が得られた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究課題の目標である、1光子から多電子-正孔対を生成する新素材の開発については、結晶構造解析や分光学的解析により当初計画以上の成果が得られている。今後は、効率的な多励起子生成が可能な系について、材料や物性面から設計を行い、より効率的な励起子生成が可能な材料の探索を続ける予定である。また各種ドーパントや有機カチオン種の導入により、多励起子生成へ与える影響について分光学的な観点から測定を行う予定である。
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Research Products
(3 results)
