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2019 Fiscal Year Annual Research Report

New liquid state physics based on the breakdown of local spatial symmetry

Research Project

Project/Area Number 18H03675
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

田中 肇  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (60159019)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2021-03-31
Keywords水の異常性 / 二状態体モデル / 液体・液体転移 / ガラス転移 / 結晶化
Outline of Annual Research Achievements

水の様々な異常性の起源については、長年論争が続いてきた。その理由は、液体の水の構造に関する深い理解の欠如にあった。今回、水には、水の構造に関するシミュレーションと実際の水のX線散乱実験データの解析により、「液体の水には乱雑な構造と規則的な構造が共存している」という我々が提唱してきた二状態モデルに直接的な証拠を与え、水の構造、さらには水の特異性の構造的起源をめぐる長年の議論に決着をつけることに成功した(JACSに発表)。また、液体・液体転移の存在の有無を巡ってはこれまで長年議論になっていたが、液体・液体転移を支配する局所的な構造の変化とそれに伴う分子の運動性の変化の関係を直接捉えることで、転移の機構に迫るとともに、その存在を実証することに成功した(PNASに発表)。また、古典結晶核形成理論では説明できない、液体・液体転移伴う揺らぎの存在による結晶核形成頻度の異常増大を発見した。またこの現象が、液体・液体転移を支配する局所的な構造の秩序化が結晶と液体の界面張力を低下させ、それにより結晶の核形成頻度が増大するために起きることを明らかにした(PNASに発表)。さらに、理論面では、液体・液体相転移現象の流体力学理論を構築にも成功した(PNASに発表)。ガラス転移現象に関しては、温度低下とともに液体中に形成されるパッキング能の高い構造の度合いにより、さまざまなガラス形成物質のダイナミクスを統一的に記述することに成功した(Nature Commun.に発表)。また結晶化に関しては、コロイド(微粒子)系の結晶核形成頻度には、数値シミュレーションと実験の間に十桁にも及ぶ相違が見出されており、その有力な原因として、従来のシミュレーションに「溶媒の流れの効果が取り入れられていないため」という説があったが、その可能性を明確に否定することに成功した(Phys.Rev.Lett.に発表)。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

上記の水における二状態の存在の直接的な証明は、レントゲン(ノーベル物理学賞受賞)とポーリングとポープル(ノーベル化学賞受賞)を含む、水の構造に関する1世紀以上にわたる長年の議論に終止符を打つ可能性があるという点で、重要なものであると考えられる。また、結晶の核形成頻度を表す古典論があるが、この理論では他に相転移が存在する場合にどのような影響があるかは考慮されていなかった。上述の発見により、液体・液体転移に伴う臨界的な揺らぎによって、結晶化の核形成頻度が発散的に増大することが初めて示されるとともに、その局所安定構造の数密度が高い領域、すなわち液体2的な領域では、液体と結晶の界面張力が低下するために、結晶が生まれやすくなるという機構が明らかとなった。この成果は、系に内在する他の相転移現象を利用することで、古典的な結晶化理論を超えた結晶化挙動を実現する、この現象を利用して系に潜む隠れた相転移現象を探索するなど、結晶化の新たな可能性を切り開くものと期待される。また、ガラス転移点近傍の遅いダイナミクスの起源は、凝縮系物理学の長年の未解明問題であるが、我々の発見は、液体の構造的特徴は、従来の液体論で用いられてきた二粒子間の距離の情報(二体相関)では記述不可能な多粒子間の相関(多体的相関)を反映しており、過冷却液体の理解には、従来の液体に関する理論の枠を超え、多体相関を考慮することが重要であることを強く示唆している。この成果は、長年の謎であったガラス転移の起源の解明に大きなインパクトを与えるものと期待される。
このように本年度得られた成果は、液体の基本的な性質にかかわる重要な発見であり、液体分野において大きなインパクトがある成果であるといえる。したがって、研究は計画以上に進展したと考えている。

Strategy for Future Research Activity

水については、その動力学的異常を二状態モデルで説明できることを示すことに成功したが、同じく正四面体構造形成傾向を持つシリカの動的性質も同様のモデルで説明可能であると考えており、数値シミュレーションを用いこのシナリオの普遍性について検討を行いたい。また、我々の二秩序変数モデルは、水に第二臨界点が存在することを示唆するが、実際の水におけるその相図上の位置は不明である。我々は、第二臨界点の直上で、動力学的異常の最大化する線と熱力学的異常が最大化する線が交差すると理論的に予測しており、実際の水に対してその相図上での位置を決定することを目指す。さらに、イオンが水の構造ならびに動的性質に及ぼす影響についても検討する予定である。液体・液体転移については、我々の速度場の効果を取り入れた二秩序変数モデルに、さらに応力場を新たな粗視化変数として考慮した動的モデルを構築し、その理論解析・シミュレーションを行う予定である。とくに、流動により液体・液体転移が誘起される可能性について研究を行いたいと考えている。また、上述のように、我々は、ガラスの遅いダイナミクスの構造的起源として、局所的パッキング能が重要であることを見出した。これは、ガラスの普遍的な構造秩序変数である可能性を秘めている。この変数とダイナミクスの相関を研究することで、同変数をガラス転移の普遍的な秩序変数として確立することを目指す。結晶化に関しては、これまでバルク中での均一核形成について研究を行ってきたが、固体表面からの不均一核形成についても研究を行う予定である。また、金属合金の結晶しやすさ(ガラス形成能)、並びに、結晶成長速度を決めている物理因子に関しても研究を行う予定である。これらの研究を通して、液体にまつわる様々な未解明問題を多体相関という観点から統一的に記述できればと考えている。

Remarks

*小林 美加, 田中 肇,超高速DSCを用いた液体・液体転移の研究,熱測定, 46(4), 175-181, 2019
*田中 肇,舘野 道雄,コロイド・微粒子分散系のシミュレーション,オレオサイエンス, 第19巻第11号,455-460, 2019

  • Research Products

    (50 results)

All 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (15 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Peer Reviewed: 15 results,  Open Access: 4 results) Presentation (29 results) (of which Int'l Joint Research: 15 results,  Invited: 19 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Fudan University(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      Fudan University
  • [Int'l Joint Research] ILM, Lyon University(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      ILM, Lyon University
  • [Int'l Joint Research] Bristol University(英国)

    • Country Name
      UNITED KINGDOM
    • Counterpart Institution
      Bristol University
  • [Int'l Joint Research] Sapienza University of Rome(イタリア)

    • Country Name
      ITALY
    • Counterpart Institution
      Sapienza University of Rome
  • [Journal Article] Direct Evidence in the Scattering Function for the Coexistence of Two Types of Local Structures in Liquid Water2020

    • Author(s)
      Shi Rui、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 142 Pages: 2868~2875

    • DOI

      https://doi.org/10.1021/jacs.9b11211

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Role of hydrodynamics in liquid?liquid transition of a single-component substance2020

    • Author(s)
      Takae Kyohei、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 117 Pages: 4471~4479

    • DOI

      https://doi.org/10.1073/pnas.1911544117

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A novel physical mechanism of liquid flow slippage on a solid surface2020

    • Author(s)
      Kurotani Yuji、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 6 Pages: 0504~0504

    • DOI

      https://doi.org/10.1126/sciadv.aaz0504

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Link between molecular mobility and order parameter during liquid?liquid transition of a molecular liquid2019

    • Author(s)
      Murata Ken-ichiro、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 116 Pages: 7176~7185

    • DOI

      https://doi.org/10.1073/pnas.1822016116

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Numerical prediction of colloidal phase separation by direct computation of Navier?Stokes equation2019

    • Author(s)
      Tateno Michio、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      npj Computational Materials

      Volume: 5 Pages: 40

    • DOI

      https://doi.org/10.1038/s41524-019-0178-z

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Revealing Inherent Structural Characteristics of Jammed Particulate Packings2019

    • Author(s)
      Tong Hua、Hu Hao、Tan Peng、Xu Ning、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Physical Review Letters

      Volume: 122 Pages: 215502

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.122.215502

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Revealing key structural features hidden in liquids and glasses2019

    • Author(s)
      Tanaka Hajime、Tong Hua、Shi Rui、Russo John
    • Journal Title

      Nature Reviews Physics

      Volume: 1 Pages: 333~348

    • DOI

      https://doi.org/10.1038/s42254-019-0053-3

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Direct link between mechanical stability in gels and percolation of isostatic particles2019

    • Author(s)
      Tsurusawa Hideyo、Leocmach Mathieu、Russo John、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 5 Pages: 6090~6090

    • DOI

      DOI: 10.1126/sciadv.aav6090

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Homogeneous nucleation of ferroelectric ice crystal driven by spontaneous dipolar ordering in supercooled TIP5P water2019

    • Author(s)
      Shi Rui、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 151 Pages: 024501~024501

    • DOI

      https://doi.org/10.1063/1.5100634

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Crystalline clusters in mW water: Stability, growth, and grain boundaries2019

    • Author(s)
      Leoni Fabio、Shi Rui、Tanaka Hajime、Russo John
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 151 Pages: 044505~044505

    • DOI

      https://doi.org/10.1063/1.5100812

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Complex dynamical interplay between solid particles and flow in driven granular suspensions2019

    • Author(s)
      Yamanaka Sadato、Furukawa Akira、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Physical Review E

      Volume: 100 Pages: 012907

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevE.100.012907

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Influence of Hydrodynamic Interactions on Colloidal Crystallization2019

    • Author(s)
      Tateno Michio、Yanagishima Taiki、Russo John、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Physical Review Letters

      Volume: 123 Pages: 258002

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.123.258002

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Externally driven local colloidal ordering induced by a pointlike heat source2019

    • Author(s)
      Bruot Nicolas、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Physical Review Research

      Volume: 1 Pages: 033200

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.1.033200

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Drastic enhancement of crystal nucleation in a molecular liquid by its liquid?liquid transition2019

    • Author(s)
      Kurita Rei、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 116 Pages: 24949~24955

    • DOI

      https://doi.org/10.1073/pnas.1909660116

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Structural order as a genuine control parameter of dynamics in simple glass formers2019

    • Author(s)
      Tong Hua、Tanaka Hajime
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 10 Pages: 5596

    • DOI

      https://doi.org/10.1038/s41467-019-13606-3

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 粘弾性相分離:ソフト・バイオマターにみられる特異な相分離様2020

    • Author(s)
      田中肇
    • Organizer
      よこはまNMR研究会 第63回ワークショップ:液相分離
    • Invited
  • [Presentation] 反強誘電相転移の双極子モデルとその電気力学応答2020

    • Author(s)
      高江恭平・田中肇
    • Organizer
      第67回応用物理学会春季学術講演会:新型コロナウィルスの影響開催中止:発表成立扱い
    • Invited
  • [Presentation] 粘弾性相分離の力学的自己組織化と力学特性2020

    • Author(s)
      寺山智春・高江恭平・田中肇
    • Organizer
      日本物理学会 第75回年次大会(2020)新型コロナウィルスの影響:現地開催中止:発表成立扱い
  • [Presentation] 単成分液体の液体-液体相転移における動的構造因子2020

    • Author(s)
      高江恭平・田中肇
    • Organizer
      日本物理学会 第75回年次大会(2020)新型コロナウィルスの影響:現地開催中止:発表成立扱い
  • [Presentation] ソフトクリスタルの誘電現象2020

    • Author(s)
      高江恭平
    • Organizer
      日本物理学会 第75回年次大会(2020)新型コロナウィルスの影響:現地開催中止:発表成立扱い
    • Invited
  • [Presentation] 誘電体における乱れと秩序の自己組織化:単純な粒子モデルによるアプローチ2019

    • Author(s)
      高江恭平
    • Organizer
      2019年度レオロジー物理工学研究会「協同現象とブラウン運動」
    • Invited
  • [Presentation] 粘弾性相分離における体積応力緩和の役割2019

    • Author(s)
      寺山智春・高江恭平・田中肇
    • Organizer
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [Presentation] 体積応力緩和によるシアバンディング2019

    • Author(s)
      高江恭平・田中肇
    • Organizer
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [Presentation] コロイド結晶のダイナミクス、ジャミング転移近傍の回転ブラウン運動2019

    • Author(s)
      柳島大輝・Orr Nicholas・Dullens Roel・田中肇
    • Organizer
      日本物理学会2019年秋季大会
  • [Presentation] ソフトマターの特異な相分離ダイナミクス2019

    • Author(s)
      田中肇
    • Organizer
      第9回CSJ化学フェスタ2019
    • Invited
  • [Presentation] 体積応力とシア応力の結合によるシアバンディング2019

    • Author(s)
      高江恭平・田中肇
    • Organizer
      第67回レオロジー討論会
  • [Presentation] 構造的観点から見たガラス転移と結晶化の深い関係2019

    • Author(s)
      田中肇
    • Organizer
      Cryopreservation Conference 2019
    • Invited
  • [Presentation] ガラス転移と結晶化の深い関係2019

    • Author(s)
      田中肇
    • Organizer
      第130回ニューガラスセミナー
    • Invited
  • [Presentation] 粘弾性体における体積応力緩和に起因するシアバンディング2019

    • Author(s)
      高江恭平
    • Organizer
      第9回ソフトマター研究会
  • [Presentation] Structural origin of anomalies of water-type liquids2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka, Rui Shi and John Russo
    • Organizer
      Water UK
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Hydrodynamic effects on self-organization of soft matter2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka, Michio Tateno and Ryotaro Shmizu
    • Organizer
      2019 Korean Physical Society (KPS) Spring Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Viscoelastic phase separation of colloidal suspensions2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka
    • Organizer
      2019 International Workshop on Soft Matter and Biophysics theories
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Numerical prediction of colloidal phase separation by direct computation of Navier-Stokes equation2019

    • Author(s)
      Michio Tateno and Hajime Tanaka
    • Organizer
      International Soft Matter Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Shape controls polarization: Self-organization into ferroelectric and antiferroelectric crystals by shape-anisotropic particles2019

    • Author(s)
      Kyohei Takae
    • Organizer
      International Soft Matter Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Distinct Signature of Two Local Structural Motifs of Liquid Water in the Scattering Function2019

    • Author(s)
      R. Shi
    • Organizer
      Roma Tre Congress on Water under Extreme Conditions
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] What determines the glass-forming ability of a liquid?2019

    • Author(s)
      H. Tanaka, J. Russo, F. Romano
    • Organizer
      25th International Congress on Glass (ICG) 2019
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Structural origin of slow glassy dynamics and glass-forming ability2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka
    • Organizer
      27th International Conference on Statistical Physics (StatPhys 27)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Microscopic structural origin of the thermodynamics and dynamics anomalies of water2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka
    • Organizer
      Sateilite meeting - StatPhys27
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Structural origin of slow glassy dynamics and glass-forming ability2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka
    • Organizer
      17th International Conference on Liquid and Amorphous Metals
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Microscopic structural origin of water's anomalies2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka
    • Organizer
      Joint EMLG /JMLG Conference 2019
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Revealing Inherent Structural Characteristics of Jammed Particulate Packings2019

    • Author(s)
      Tong Hua, Hao Hu, Pent Tan, Ning Xu, Hajime Tanaka
    • Organizer
      2019 International Workshop on Glass Physics in Beijing
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Structural origin of dynamical slowing down near glass transition and glass-forming ability2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka
    • Organizer
      2019 International Workshop on Glass Physics in Beijing
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Structural Ordering in a Supercooled Liquid and Its Impact on Vitrification and Crystallization2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka
    • Organizer
      14th International Conference on the Structure of Non-Crystalline Materials (NCM14)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Structural A novel physical mechanism of liquid flow slippage on a solid surface2019

    • Author(s)
      Hajime Tanaka, Yuji Kurotani
    • Organizer
      Wetting and Capillarity in Complex Systems
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] 実験医学2019年6月号2019

    • Author(s)
      田中肇
    • Total Pages
      145
    • Publisher
      羊土社
    • ISBN
      ISBN 978-4-7581-2520-8
  • [Remarks] 東京大学生産技術研究所 田中肇研究室

    • URL

      http://tanakalab.iis.u-tokyo.ac.jp/Top_J.html

URL: 

Published: 2021-01-27  

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