2018 Fiscal Year Annual Research Report
Academic issues to be solved for designing innovative poison removal process using heterogeneous catalysts
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18H03856
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
岸田 昌浩 九州大学, 工学研究院, 教授 (60243903)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山本 剛 九州大学, 工学研究院, 准教授 (20321979)
松根 英樹 九州大学, 工学研究院, 助教 (10380586)
深井 潤 九州大学, 工学研究院, 教授 (20189905)
渡辺 隆行 九州大学, 工学研究院, 教授 (40191770)
梶原 稔尚 九州大学, 工学研究院, 教授 (10194747)
柘植 義文 九州大学, 工学研究院, 教授 (00179988)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 毒物除去 / 接触液相反応 / 反応機構解析 / プロセス解析 / 亜ヒ酸酸化 / セレン酸還元 / 担持貴金属触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1) 当初予定していた亜ヒ酸の酸化反応だけでなく，セレン酸の還元反応についても反応機構解明のための検討を進めた．
亜ヒ酸の酸化反応では，反応溶液のpHおよび酸素濃度をin-situ測定すること，また新規に購入した粒子径分布測定装置によって同じ分散状態で測定することで，より正確な反応速度式の導出を行えた．酸化反応に有利な高pHでは反応中のpH変化が大きく，pH=3程度が反応速度式の導出に適していることがわかった．酸素濃度の測定では，定量性がまだ充分ではなかったものの，共存イオン効果などと総合して考察することで，本反応がLangmuir-Hinshelwood機構で進行していることが強く示唆された．
セレン酸の還元反応では，ロジウム触媒が，これまでの白金触媒よりも約2倍も高い活性を示すことを見出した．また，反応生成物が触媒表面で極めて薄い被覆層を形成していることを確認した．それらの結果から，セレン酸還元もLangmuir-Hinshelwood機構で進行していると考えられた．
2) 亜ヒ酸酸化用の流通反応器を試作し，試験を行う予定であったが，亜ヒ酸酸化において共存イオンが負の効果を示したため，途中で試作を止めて，ガス供給口と触媒固定部との配置について検討した．まだ結果は得られていないが，反応器の改良によって触媒反応特性を改良できれば，画期的な成果になりえる．
3) 触媒反応器と再生器ユニットの設計についても，新規購入した熱力学計算ソフトなどを用いて基礎的な検討を開始した．しかし，再生プロセスで重要となるセレン酸還元触媒が全く再生できないという問題に直面したため，反応速度などの基礎データ収集を中心に行った．触媒が再生困難となる原因について新規購入したガス分析装置などを用いて反応生成物を調べたところ，反応中の酸素混入によって生成物種が少し変化していることが示唆された．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
亜ヒ酸酸化触媒とセレン酸還元触媒のいずれもが，当初予想していなかった反応挙動示したため，通反応実験ならびに反応・再生ユニットの検討が遅れた．しかし，当初には予定していなかったセレン酸還元反応の検討を進めることができ，また新たな反応器改良検討にも着手できたため，研究全体としてはおおむね順調に進捗している．
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| Strategy for Future Research Activity |
1) 反応機構検討においては，亜ヒ酸酸化における酸素測定の精度向上，およびセレン酸還元における酸化生成物の抑制などに留意して進める．
2) 酸素供給口と触媒固定部との相互位置を変化させた実験検討をさらに進め，その最適解を得た上で，流通反応器の試作および実験を行う．
3) 反応・再生ユニット設計では，触媒が再生可能な反応条件および再生条件を明らかにする必要がある．本申請研究以前には，触媒の再生は容易に行えていたのに，突然再生できなくなったため，その原因追及に時間を要した．しかし，その原因が反応中の酸素混入の問題であるとわかってきたため，さらに詳しく調べて，触媒の再生挙動を正確に把握するための検討を進める．
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