2019 Fiscal Year Annual Research Report
Control of molecular photo-dynamics using plasmonic nano-vortex field
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18H03882
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
笹木 敬司 北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (00183822)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
藤原 英樹 北海学園大学, 工学部, 教授 (10374670)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 光渦 / 局在プラズモン / 光の角運動量 / 禁制遷移 / 分子光ダイナミクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
デザインした金属多量体ナノギャップ構造に光渦ビームを照射することにより、光をナノ空間に絞り込むとともに光電場の振幅・位相分布をシングルナノスケールで制御し、分子の電子波動関数の「サイズ」と「形状」にマッチングさせることによって光遷移ダイナミクスの自在な制御を実現する新奇な手法を創製している。これは、局在ギャッププラズモンを介して光渦のスピン・軌道角運動量を分子の電子軌道運動に転写するという我々独自のアイデアに基づくものである。本手法を用いれば、禁制遷移の高効率・選択的な励起が可能となるだけでなく、プラズモニックナノ渦場の形状によって許容遷移を禁制にすることも可能となり、遷移過程の選択則を完全に打ち破る光励起プロセス制御が実現できる。本研究は、光と物質の相互作用の研究に新しい領域を拓くとともに、光機能デバイス・非線形光学システム・分子形状センシング等の研究においてブレイクスルーとなりうる新しい展開が期待できる。これまでに、１）光ナノ渦場における分子励起プロセスの高速・高精度シミュレーション解析手法の開発、２）３次元光ナノ成形制御システムの構築と光ナノ渦場特性解析、３）分子の電気四重極子、電気六重極子、磁気双極子等の禁制遷移の励起効率、および双極子遷移プロセスの抑制効果のシミュレーション解析、４）光の局在性・共鳴特性の解析やキラリティーの制御特性の分析、５）照射光から光ナノ渦場へのスピン角運動量・軌道角運動量の転写および分子との相互作用機構についての理論的考察において研究成果が挙がっている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
１）光ナノ渦場における分子励起プロセスの理論・シミュレーション解析
昨年度に開発した新しいシミュレーション解析手法を用いて、金属多量体構造のナノギャップ部に擬似分子を配置して光渦を照射したときの３次元電磁界分布および分子励起プロセスを高速・高精度に数値計算し、分子の電気四重極子（禁制遷移）の励起効率、および双極子遷移の抑制効果を詳細に解析した。擬似分子として、ポルフィリン２量体をモデルとして現実的な振動子強度、緩和時間、双極子結合強度を与え、金ナノギャップ３量体・５量体に擬似分子を配置したときの双極子・四重極子の励起スペクトルを電磁界シミュレーションにより求めた。結果として、円偏光照射の場合には双極子が選択的かつ高効率に励起される一方、円偏光光渦照射の場合は四重極子が選択的かつ超高効率に励振されることを明確に示すことができた。また、ナノギャップにおける擬似分子の位置による双極子・四重極子の励起割合や照射光渦ビームの軸変位に依存した励起効率の変化について詳細に解析を行った。さらに、光子から分子へのスピン・軌道角運動量・全角運動量の転写やキラリティー保存・変換特性について理論的に考察中である。
２）３次元光ナノ成形制御システムを用いた光ナノ渦場特性解析
昨年度に開発した３次元光ナノ成形制御システムを用いた初期的実験として、光ナノ渦場とナノ粒子の角運動量相互作用について実験解析を実施した。電子線描画装置を用いたリソグラフィー技術により作製した金多量体ナノギャップ構造に、空間位相変調器を制御して発生した光渦ビームを照射して、ダイヤモンドナノ粒子をナノ空間で回転運動を誘起する実験を行った。数十ナノメートルスケールの軌道回転運動を明確に観測することに成功し、ナノ光渦場の角運動量がナノ粒子に転写する現象を解明することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
分子励起プロセスを高速・高精度に数値計算する新しいシミュレーション解析手法により、分子の電気四重極子、電気六重極子、磁気双極子等の禁制遷移の励起効率、および双極子遷移の抑制効果について解析を引き続き行う。具体的には、分子の配置位置や照明する光渦の軸ズレなどの効果についてシミュレーションから定量的に解析を行い、光渦のモード展開に基づいて理論的な考察を深める。また、実際の実験系を想定し、可能な配置精度やアライメント精度をパラメータとして双極子・四重極子・高次多重極子の選択性・励起効率等を詳細に解析する。これらの結果に基づいて、光子から分子へのスピン・軌道角運動量・全角運動量の転写やキラリティー保存・変換特性についての理論を体系的にまとめる。
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