2019 Fiscal Year Annual Research Report
New avenue for structural dynamics by wave-packet imaging spectroscopy
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18H03897
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
大島 康裕 東京工業大学, 理学院, 教授 (60213708)
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2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 分子分光 / 回転コヒーレンス / イオンイメージング / 分子クラスター |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、赤外・紫外分光に匹敵する高い検出感度を有し、振動・回転準位はもとよりトンネル分裂なども明確に観測しうる分解能を持つ新規分光法である量子波束イメージング分光の開発を目的としている。
本研究の遂行の上では、分子種や量子状態の選別が最重要課題であり、そのために「静電deflector」を用いる。静電deflectorでは、超音速ジェットにより極低温に冷却された気体分子試料を不均一電場中を通過させることにより、空間的に分離する。平成31年度/令和元年度は、deflectorの制作ならびに分子線実験用真空槽への設置を完了し、NH3の状態選別実験を実施した。ここでは、質量選別共鳴多光子イオン化によって初期回転状態を選別しながらNH3の検出を行い、イオン化レーザーの集光点をスキャンすることにより、回転状態ごとの空間プロファイルを測定した。その結果、|+/-,J=1, KM=+/-1>状態が、3 mmほど上下にシフトすることを確認し、NH3の単一量子状態を空間的に選別することが可能であることが確認できた。なお、ここで+/-は反転トンネル分裂の各成分を意味する。
さらに、時間分解クーロン爆発イメージングを、N2やCH4の２量体に適用し、時間領域で回転スペクトル測定も行った。ここでは、２量体から生成する分子イオンのみを画像イメージとして取り出すことにより、多量に存在する単量体の信号と明確に区別できることが特徴となっている。角度分解画像の変化から２量体に関する時間依存配向分布を求め、それをフーリエ変換することによって、周波数領域のデータを取得した。N2やCH4では、核スピンが異なる異性体が複数存在することが期待されるが、実測のスペクトルでは、それら核スピン異性体に対応する幾つかのシリーズを帰属することができ、各異性体における実効的な分子間距離を初めて実験的に決定することができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
分子種・量子状態選別用の「静電deflector」については、制作・実装が完了し、NH3に対する実験を行った。その結果、単一量子状態を空間的に分離することが可能であることを、状態選択的なプローブを用いることに確認することができている。本成果は、世界に先駆けて、静電ディフレクターによる単一量子状態の選別を明確に実証したものである。単一量子状態のイメージングへつながる重要なステップといえる。
回転ならびに振動運動の時空間イメージングの研究の一環として、これまでに(N2)2クラスターについてクーロン爆発イメージングによる観測を行っている。本年度は、遅延時間をより長くとることによって、対応する周波数分解能を向上させることに取り組んだ。その結果、今まで300 MHz程度であった分解能を70 MHzにまで向上することができた。この高分解能化によって今まで分離できていなかった複数のピークを明確に分離して観測することが可能になり、(N2)2クラスターの回転準位構造の全体像が明らかになりつつある。同様の測定を、これまでほとんど分光学的研究例がない(CH4)2についても適用し、このクラスターに関する回転スペクトルを世界で初めて計測することに成功した。
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| Strategy for Future Research Activity |
「静電deflector」による分子種ならびに量子状態選別実験については、引き続いてNH3に関する実験を継続する。NH3は、大規模な構造変形運動である反転振動を有する分子として良く知られているが、静電deflectorを用いることによって、この反転運動によるトンネル分裂の２つの成分を空間的に分離することが可能である。現在、空間分離を確認できたので、マイクロ波照射によってトンネル分裂成分をコヒーレントに結合し、反転振動に関する量子波束を生成することに取り組む。最終的には、反転振動量子波束の時間発展を、イオンイメージングを用いて実空間で追跡することを目指す。
分子クラスターにおける回転ならびに振動運動の時空間イメージングに関しては、 (CH4)2に対するポンプ-プローブ実験を継続し、(N2)2同様に回転準位構造の全体像を明らかにすることを目指す。その上で、国内外の理論研究者と協力して、我々の実験結果を再現しうる、高精度な分子間ポテンシャルの決定と波束ダイナミックス計算を行いたい。また、エタン、プロパンなどの炭化水素の２量体についても時空間イメージングによる回転スペクトル計測を行い、炭化水素２量体の構造について系統的に探索を進める。(N2)2については、分子間振動に由来する高周波数振動成分の計測をより詳細に行い、振動モードの帰属や振動準位構造の解明を目指す。
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