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2020 Fiscal Year Annual Research Report

局在性と非局在性の拮抗を解き明かす金属クラスターの電子論開拓

Research Project

Project/Area Number 18H03901
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

寺嵜 亨  九州大学, 理学研究院, 教授 (60222147)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 安池 智一  放送大学, 教養学部, 教授 (10419856)
堀尾 琢哉  九州大学, 理学研究院, 准教授 (40443022)
荒川 雅  九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2021-03-31
Keywords金属クラスター / 電子構造 / 電子励起 / 電子局在/非局在 / s-d電子相互作用 / 光吸収分光 / 光電子イメージング / 超原子軌道
Outline of Annual Research Achievements

研究計画に沿って研究を推進し、当初の目的をおおむね達成する成果を上げた。まず、銀クラスターを試料としたs電子系の研究では、多光子光解離法による測定を92量体まで進め、55量体で1本だった吸収ピークが次第に2本に分裂し、再び1本に合一する様子を捉えた。これは、電子の閉じ込めポテンシャルが球対称で等方的な55および92量体に対して、その途上のサイズでは、回転楕円体状の2軸に対応して2本の吸収ピークが現れると解釈でき、非局在化した自由電子の集団励起の様相とクラスターの幾何学的構造との間の相関が明らかとなった。さらに、光閉じ込め分光で一光子吸収スペクトルの測定を行い、吸収線に関与する素励起の数を定量的に議論するための基礎データを取得した。
一方、3d遷移金属(Sc~Ni)をドープしたs-d電子系の研究では、前年度までの反応性実験で、Sc, Ti, V添加系の正・負イオン種において価電子数18個の安定サイズを発見した。非局在化したd電子が寄与すると考えられるこの安定性の起源を探るために、負イオン種の光電子分光に取り組んだ。独自の装置を製作して測定を行った結果、Sc, Ti添加種で18電子系が特異的に大きな電子親和力を持つことを見出し、電子構造の観点からも安定性を結論づけた。また、銀原子が一つ多い19電子系では、p波に特有の放出電子の画像から、超原子2S軌道の存在を明らかにした。なお、V添加種は様相が異なり、新たな研究課題となった。
これら一連の成果は、学生の優秀講演賞の受賞のほか、原著論文2報がHot Topics論文に選出されるなど、客観的にも高い評価を受けた。さらに、2021年12月に一年延期の後にオンライン開催された環太平洋国際化学会議(Pacifichem)にて招待講演を行い、研究を締め括った。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (27 results)

All 2022 2021 2020 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (21 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 2 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Electron counting in cationic and anionic silver clusters doped with a 3d transition-metal atom: endo- vs. exohedral geometry2022

    • Author(s)
      Minamikawa Kento、Sarugaku Shun、Arakawa Masashi、Terasaki Akira
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 24 Pages: 1447~1455

    • DOI

      10.1039/D1CP04197E

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reaction of nitric oxide molecules on transition-metal-doped silver cluster cations: size- and dopant-dependent reaction pathways2021

    • Author(s)
      Arakawa Masashi、Horioka Masataka、Minamikawa Kento、Kawano Tomoki、Terasaki Akira
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 23 Pages: 22947~22956

    • DOI

      10.1039/D1CP02882K

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A revisit to electronic structures of cobalt-doped silver cluster anions by size-dependent reactivity measurement2020

    • Author(s)
      Minamikawa Kento、Arakawa Masashi、Tono Kensuke、Terasaki Akira
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters

      Volume: 753 Pages: 137613~137613

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2020.137613

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preadsorption Effect of Carbon Monoxide on Reactivity of Cobalt Cluster Cations toward Hydrogen2020

    • Author(s)
      Arakawa Masashi、Okada Daichi、Kono Satoshi、Terasaki Akira
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 124 Pages: 9751~9756

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c05819

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reaction Kinetics of Nitric Oxide on Size-Selected Silver Cluster Cations2020

    • Author(s)
      Arakawa Masashi、Horioka Masataka、Minamikawa Kento、Kawano Tomoki、Terasaki Akira
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 124 Pages: 26881~26888

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c08890

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] CWレーザー光電子画像観測法による超原子軌道イメージング2022

    • Author(s)
      堀尾琢哉、南川賢人、西里 将、荒川 雅、寺嵜 亨
    • Organizer
      レーザー学会 第42回年次大会
    • Invited
  • [Presentation] 光電子イメージングによる銀クラスター負イオンの超原子軌道の探究2022

    • Author(s)
      西里 将、南川賢人、橋本治暉、松本一陽、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] セリウム添加銀クラスター正イオンの電子構造・幾何構造:酸素との反応性を介したサイズ効果の探究2021

    • Author(s)
      林 奈穂、南川賢人、荒川 雅、寺嵜 亨
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会
  • [Presentation] 光解離および光吸収分光による銀クラスター正イオンの構造成長の探索2021

    • Author(s)
      河野 聖、河村 駿、森下健介、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会
  • [Presentation] イオン軌道シミュレーションを用いた線形イオントラップ内のイオン密度分布の解析2021

    • Author(s)
      飯田岳史、寺嵜 亨
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会
  • [Presentation] 酸素との反応性を介した遷移金属添加銀クラスター正・負イオンの3d電子の局在/非局在性探究:電子数と幾何構造の効果2021

    • Author(s)
      南川賢人、荒川 雅、寺嵜 亨
    • Organizer
      ナノ学会第19回大会
  • [Presentation] Photoelectron imaging of metal cluster anions using a continuous wave laser source2021

    • Author(s)
      T. Horio, K. Minamikawa, T. Nishizato, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • Organizer
      第36回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Formation of metal cluster ion beams investigated by mass spectrometry and optical emission spectroscopy2021

    • Author(s)
      S. Kono, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • Organizer
      The 29th (XXIX) International Symposium on Molecular Beams (ISMB2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reflectron time-of-flight mass spectrometer with improved convergence of an ion beam2021

    • Author(s)
      T. Handa, T. Horio, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • Organizer
      The 29th (XXIX) International Symposium on Molecular Beams (ISMB2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] CWレーザーダイオードを用いた金属クラスター負イオンの光電子画像観測2021

    • Author(s)
      堀尾琢哉、南川賢人、西里 将、荒川 雅、寺嵜 亨
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
  • [Presentation] 銀クラスター正イオン上での一酸化窒素分子の逐次反応:サイズに依存した反応経路2021

    • Author(s)
      荒川 雅、堀岡正崇、南川賢人、河野知生、寺嵜 亨
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
  • [Presentation] 飛跡シミュレーションを用いた線形イオントラップ内のイオン分布解析2021

    • Author(s)
      飯田岳史、寺嵜 亨
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
  • [Presentation] サイズ選別銀クラスター正イオンの多光子解離分光:幾何構造の推移に応じたスペクトルの形状変化2021

    • Author(s)
      河村 駿、河野 聖、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
  • [Presentation] Electronic properties of silver and doped-silver clusters studied by laser spectroscopy and chemical reaction2021

    • Author(s)
      A. Terasaki
    • Organizer
      Pacifichem: Advanced Functional Clusters and Nanostructured Materials (Symposium #416)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Cluster-growth analysis by optical emission spectroscopy in a magnetron-sputtering metal-cluster source2021

    • Author(s)
      S. Kono, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • Organizer
      Pacifichem: Advanced Functional Clusters and Nanostructured Materials (Symposium #416)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] マグネトロンスパッタ法での金属クラスター成長:発光分光による解析2020

    • Author(s)
      河野 聖、荒川 雅、寺嵜 亨
    • Organizer
      ナノ学会第18回大会
  • [Presentation] イオン軌道シミュレーションによる線形イオントラップ内のイオン密度分布の解析2020

    • Author(s)
      飯田岳史、堀尾琢哉、荒川 雅、寺嵜 亨
    • Organizer
      ナノ学会第18回大会
  • [Presentation] コバルト添加銀クラスター負イオンの電子構造:反応性測定に基づく光電子スペクトルの再解析2020

    • Author(s)
      南川賢人、荒川 雅、登野健介、寺嵜 亨
    • Organizer
      ナノ学会第18回大会
  • [Presentation] 銀クラスター正イオンの光吸収分光:2量体から40量体まで2020

    • Author(s)
      河野 聖、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • Organizer
      分子科学会オンライン討論会
  • [Presentation] 酸素との反応性を介したセリウム添加銀クラスター正イオンの電子構造探究2020

    • Author(s)
      林 奈穂、南川賢人、荒川 雅、寺嵜 亨
    • Organizer
      分子科学会オンライン討論会
  • [Presentation] 酸素との反応性に基づくコバルト添加銀クラスター負イオンの電子構造解析:光電子分光の再解釈2020

    • Author(s)
      南川賢人、荒川 雅、登野健介、寺嵜 亨
    • Organizer
      分子科学会オンライン討論会
  • [Remarks] 九州大学大学院理学研究院化学部門量子化学研究室ホームページ

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/quantum/index_j.php

URL: 

Published: 2022-12-28  

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