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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Development of molecular capsules with gate functions for uptake/release control of organic guests

Research Project

Project/Area Number 18H03913
Research InstitutionKanazawa University

Principal Investigator

秋根 茂久  金沢大学, ナノ生命科学研究所, 教授 (30323265)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2022-03-31
Keywordsかご型分子 / 分子カプセル / 応答性分子 / 動的構造変換 / 包接化合物 / 分子認識 / 環状化合物 / コバルト
Outline of Annual Research Achievements

かご型構造の分子は、外部から隔離された内部空間での機能や、内部空間への物質の取り込みの観点から、注目されている。しかしながら、これまでに報告されてきたかご型分子の多くは、物質の取り込みや放出の速度がかご型骨格自体にもともと備わっている隙間の大きさによって決まっており、ゲストの出入りを任意のタイミングでコントロールする機構は未開拓であった。本研究では、このかご型構造の開口部である「窓」部分に、配位結合を活用した開閉機構を導入し、ホスト骨格に組み込んだ金属原子上での配位子置換反応を利用することで、各種ゲストの出入りのON/OFF型のコントロールを目指すこととした。
本年度はまず、ニッケルを含むかご型ホスト分子への各種アルカリ金属イオンの取り込み能について検討を行い、ルビジウムイオンやセシウムイオンなどサイズの大きなイオンに選択性を示すことを明らかにした。また、開口部に架橋型配位子を導入した大環状ホスト分子を合成し、開口部の開閉とゲスト認識のON/OFFが連動することを明らかにした。さらに、より大きなサイズのかご型分子として、カリックス[4]アレーン骨格を複数組み合わせた新規なかご型分子の構築を行った。そのlower rimのアミド部にカチオンを包接させることで、かご型二量体と大環状三量体との間で構造変換を行えることを明らかにした。また、三重らせん構造をもつかご型コバルト錯体を合成し、金属上でのキラルアミン・アキラルアミン間の配位子交換に伴って、ヘリシティー(右巻き/左巻きの偏り)が特異な非線形時間変化を示すことを見出した。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (27 results)

All 2022 2021

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 7 results) Presentation (20 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Transient chirality inversion during racemization of a helical cobalt(III) complex2022

    • Author(s)
      Sakata Yoko、Chiba Shunsuke、Akine Shigehisa
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 119 Pages: e2113237119

    • DOI

      10.1073/pnas.2113237119

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Guest Recognition Control Accompanied by Stepwise Gate Closing and Opening of a Macrocyclic Metallohost2021

    • Author(s)
      Sakata Yoko、Okada Masahiro、Akine Shigehisa
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 27 Pages: 2284~2288

    • DOI

      10.1002/chem.202004487

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A chiral spirobifluorene-based bis(salen) zinc(II) receptor towards highly enantioselective binding of chiral carboxylates2021

    • Author(s)
      Ikbal Sk Asif、Sakata Yoko、Akine Shigehisa
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 50 Pages: 4119~4123

    • DOI

      10.1039/D1DT00218J

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enhancement of Alkali Metal Ion Recognition by Metalation of a Tris(saloph) Cryptand Having Benzene Rings at the Bridgeheads2021

    • Author(s)
      Akine Shigehisa、Miyashita Masato、Nabeshima Tatsuya
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 60 Pages: 12961~12971

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c01376

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Metal-dependent selective formation of calix[4]arene assemblies based on dynamic covalent chemistry2021

    • Author(s)
      Sakata Yoko、Tsuyuki Ryo、Sugimoto Shingo、Akine Shigehisa
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 57 Pages: 13510~13513

    • DOI

      10.1039/D1CC05553D

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Contemporary macrocycles for discrete polymetallic complexes: precise control over structure and function2021

    • Author(s)
      Chaudhry Mohammad T.、Akine Shigehisa、MacLachlan Mark J.
    • Journal Title

      Chemical Society Reviews

      Volume: 50 Pages: 10713~10732

    • DOI

      10.1039/D1CS00225B

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Control of guest binding behavior of metal-containing host molecules by ligand exchange2021

    • Author(s)
      Akine Shigehisa
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 50 Pages: 4429~4444

    • DOI

      10.1039/D1DT00048A

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 環状二核コバルト(III)メタロホストを有する新規ロタキサンの合成と運動制御2022

    • Author(s)
      道券克哉・山本美里・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会(2022)
  • [Presentation] かさ高い架橋配位子を導入した環状コバルト(III)二核メタロホストのサイズ選択的ゲスト認識とその開閉の制御2022

    • Author(s)
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会(2022)
  • [Presentation] 動的共有結合によるカリックス[4]アレーン型分子集合体の構築と錯形成による構造制御2022

    • Author(s)
      杉本晋梧・露木諒・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会(2022)
  • [Presentation] Saloph錯体骨格を有する新規な水溶性メタロホストの合成とゲスト認識2022

    • Author(s)
      詩丘伊月・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会(2022)
  • [Presentation] 軸配位子交換に基づく自己集合型環状三核コバルト(III)saloph錯体の合成とゲスト認識2022

    • Author(s)
      内堀将吾・Lorenzo Catti・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会(2022)
  • [Presentation] Dynamic Triple-helical Metallocryptand: Time-Programmable Helicity Inversion Triggered by Alkali Metal Ions2022

    • Author(s)
      Sk Asif Ikbal, Masahiro Ehara, Yoko Sakata, Shigehisa Akine
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会(2022)
  • [Presentation] 動的共有結合を用いたトリス(salen)型クリプトファンの合成とジアンモニウムの認識2021

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] キラル自己識別により合成した新規ホモキラルクリプトファンの選択的ゲスト認識と特異な錯形成挙動2021

    • Author(s)
      酒田陽子・金森瑛大・秋根茂久
    • Organizer
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] 芳香環を有する架橋配位子を導入した環状コバルト(III)二核メタロホストのサイズ選択的ゲスト認識2021

    • Author(s)
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] Selective Encapsulation of Alkali Metal Ions in a Chiral Trinickel(II) Metallocryptand: Isomer Switching and Helicity Control2021

    • Author(s)
      Sk Asif Ikbal・Yoko Sakata・Shigehisa Akine
    • Organizer
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [Presentation] 芳香環を有する架橋配位子を導入した環状コバルト(III)二核メタロホストのサイズ選択的ゲスト認識と構造変換2021

    • Author(s)
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      錯体化学会第71回討論会
  • [Presentation] Dynamic Metallocryptand Helicates: Time Programmable Helicity Control Triggered by Alkali Metal Ions2021

    • Author(s)
      Sk Asif Ikbal, Yoko Sakata, Shigehisa Akine
    • Organizer
      錯体化学会第71回討論会
  • [Presentation] 動的共有結合によるカリックス[4]アレーン型分子ケージの構築と構造変換2021

    • Author(s)
      酒田陽子・露木諒・秋根茂久
    • Organizer
      第31回基礎有機化学討論会
  • [Presentation] 動的共有結合によるトリス(salen)型クリプトファンの合成とゲスト認識2021

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      第31回基礎有機化学討論会
  • [Presentation] 開口部を塞いだ環状コバルト(III)二核メタロホストによるサイズ選択的ゲスト認識2021

    • Author(s)
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会秋季事業 第11回CSJ化学フェスタ2021
  • [Presentation] 動的共有結合を有するトリス(salen)型クリプトファンのゲスト認識とニッケル(II)イオンとの錯形成2021

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会秋季事業 第11回CSJ化学フェスタ2021
  • [Presentation] 新規なトリス(salen)型クリプトファンのゲスト認識とニッケル(II)イオンとの錯形成2021

    • Author(s)
      杉本晋梧・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会近畿支部2021年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [Presentation] 嵩高い架橋配位子を導入した環状コバルト(III)二核メタロホストのサイズ選択的ゲスト認識と構造変換2021

    • Author(s)
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      日本化学会近畿支部2021年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [Presentation] 芳香環を有する架橋配位子を導入した環状コバルト(III)二核メタロホストのサイズ選択的ゲスト認識とその開閉の制御2021

    • Author(s)
      須藤涼・酒田陽子・秋根茂久
    • Organizer
      基礎有機化学会若手オンラインシンポジウム(第1回)
  • [Presentation] Dynamic control of coordination chirality of triple-helical metallocryptands2021

    • Author(s)
      Shigehisa Akine
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021 (Pacifichem2021)
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2022-12-28  

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