Total Landscape of Charge Carrier Transport on Conjugated Polymer Backbones

2021 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 18H03918
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 関 修平 京都大学, 工学研究科, 教授 (30273709)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2022-03-31
• Keywords: 界面 / 共役高分子 / 電子輸送 / 光エネルギー / 水素発生 / ２次元 / COF / ポリアセチレン

Outline of Annual Research Achievements

２０２１年度は，当初研究目的４）に対応する研究項目３－ESR-TRMC複合計測に
よる伝導種の中でも電荷輸送とスピン輸送の個別定量分析・相関を中心に研究を実施した．時間分解マイクロ波伝導度測定法（TRMC法）は物質中の電気伝導度を直ちに与えるが，最終的な電荷移動度の完全実験的な計測には，キャリア数定量が不可欠であり，これを電子スピン共鳴法（ESR）を用いてスピンカウントを行い，全実験的定量分析法として完結させた．同時に，紫外可視吸収分光測定を加えて三元分光法とし同時相関測定を実現した．
高分子材料としては主に，ポリアセチレン系高分子・２次元発達共役高分子（COF）などを対象とし，スピン活性なPolaron種・スピンサイレントなPolaron Pairの輸送特性・存在比を定量的に明らかとした．特に後者では，電子輸送に伴う化学反応活性中心としての役割を明らかとし，２次元共役骨格内でもバンド様電子輸送が可能となることを指摘している．電子移動度は無機半導体材料の代表例であるアモルファスシリコンに十分に匹敵する領域まで達することを明らかとし，２次元界面における構造と電子輸送特性の相関と，その最適化のための指針を提案した．
加えて，スピン活性種については共役有機骨格の小さなスピン軌道相互作用を反映し，数100 nmに至るスピン拡散長実現できることを明らかとした．
これらの研究成果は一部をすでに論文として発表し，さらに電子伝導種の移動度・スピン情報を同時にかつ定量分析が可能な手法として積極展開を行っており，海外の研究機関との共同研究を実施している．

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] Karlsruhe Institute of Technology/Ruprecht-Karls-Universitaet(ドイツ)
  • Country Name: GERMANY
  • Counterpart Institution: Karlsruhe Institute of Technology/Ruprecht-Karls-Universitaet
• [Int'l Joint Research] University of the Basque Country(スペイン)
  • Country Name: SPAIN
  • Counterpart Institution: University of the Basque Country
• [Int'l Joint Research] Institute of Nano Science(中国)
  • Country Name: CHINA
  • Counterpart Institution: Institute of Nano Science
• [Journal Article] Facile synthesis of an ambient stable pyreno[4,5-b]pyrrole monoanion and pyreno[4,5-b:9,10-b′]dipyrrole dianion: from serendipity to design (2022)
  • Author(s): Sharvan Kumar, Kohshi Yoshida, Yusuke Hattori, Tomohiro Higashino, Hiroshi Imahori, Shu Seki
  • Journal Title: Chem. Sci. Volume: 13 Pages: 1593-1599
  • DOI: 10.1039/d1sc06070h
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Band-like Transport of Charge Carriers in Oriented Two-Dimensional Conjugated Covalent Organic Frameworks (2022)
  • Author(s): Samrat Ghosh, Yusuke Tsutsui, Takahiro Kawaguchi, Wakana Matsuda, Shusaku Nagano, Katsuaki Suzuki, Hironori Kaji, and Shu Seki
  • Journal Title: Chem. Mater. Volume: 34 Pages: 736-745
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c03533
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Dendritic-Like Molecules Built on a Pillar [5] arene Core as Hole Transporting Materials for Perovskite Solar Cells (2021)
  • Author(s): Ottavia Bettucci, Jorge Pascual, Silver-Hamill Turren-Cruz, Andrea Cabrera-Espinoza, Wakana Matsuda, Sebastian F Voelker, Hans Koebler, Iwona Nierengarten, Gianna Reginato, Silvia Collavini, Shu Seki, Jean-Francois Nierengarten, Antonio Abate, Juan Luis Delgado
  • Journal Title: Chem. Eur. J. Volume: 31 Pages: 8110-8117
  • DOI: 10.1002/chem.202101110
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Interplay of structural dynamics and electronic effects in an engineered assembly of pentacene in a metal-organic framework (2021)
  • Author(s): Ritesh Haldar, Mariana Kozlowska, Michael Ganschow, Samrat Ghosh, Marius Jakoby, Hongye Chen, Farhad Ghalami, Weiwei Xie, Shahriar Heidrich, Yusuke Tsutsui, Jan Freudenberg, Shu Seki, Ian A Howard, Bryce S Richards, Uwe HF Bunz, Marcus Elstner, Wolfgang Wenzel, Christof Woell
  • Journal Title: Chem. Sci. Volume: 12 Pages: 4477-4483
  • DOI: 10.1039/D0SC07073D
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research