2018 Fiscal Year Annual Research Report
福島原子炉事故により放出された微粒子の環境移行を探るための化学形態の解明
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18H04150
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
大槻 勤 京都大学, 複合原子力科学研究所, 教授 (50233193)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
関本 俊 京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (10420407)
沖 雄一 京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (40204094)
篠原 厚 大阪大学, 理学研究科, 教授 (60183050)
高宮 幸一 京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (70324712)
末木 啓介 筑波大学, 数理物質系, 教授 (90187609)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 放射性エアロゾル / 原発事故 / 研究用原子炉 / 環境放射能 / 放射性微粒子 / 核分裂生成物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
炉内に残留する放射性微粒子の挙動を推測するため、炉内に存在する放射性物質を含む様々な物質を材料として放射性微粒子が生成し成長する過程を解明することが本研究の目的である。そのため、まずは福島第一原子力発電所周辺の土壌中に存在する放射性微粒子の性状分析を行い、その元素組成等の化学的性質の調査を行った。ここでは複数の核種を含む放射性エアロゾルの成長・輸送機構の解明により炉内に残留する放射性微粒子の挙動を推測するため、土壌の観察・分析や人工放射性エアロゾルの発生実験を行った。環境中に放出された放射性微粒子の性状を調べるため、まずイメージングプレート等を用いて土壌中の微粒子探索を行った。また、核分裂生成物を含む人工放射性エアロゾルの成長・輸送の模擬実験を行った。まず、環境中に放出された放射性微粒子の性状を調べるため、イメージングプレートを用いて土壌中の微粒子探索を行い、採取されたType Bと推測される放射性微粒子に対し、SEM/EDX（Thermo Fisher Scientific社製Phenom ProX Desktop SEM）を用いた外観観察と粒子表面の元素分析を行った。粒子本体を構成する主要な元素は酸素、ケイ素、ナトリウムであり、少量のカルシウム、アルミニウム、マグネシウムなどを含むことが明らかとなった。人工放射性エアロゾルの発生実験では中性子照射したウラン試料から放出されたFPのうち、I-131,0Te-132,Ba-140(La-140)等を含んだ放射性エアロゾルが生成し、ポリカーボネート製フィルターまで輸送されて捕集されたことがわかった。この結果から、人工の放射性エアロゾルを用いて、放射性微粒子を形成する模擬実験が可能であることが示唆された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
福島の事故によって溶融した炉心の付近で生成する放射性エアロゾルの性状およびその生成メカニズムを知ることは、放出された後の環境中での放射性物質の移行を推測する上で重要な情報となる。そのため、我々の研究室では核分裂生成物を含んだ放射性エアロゾルを模擬的に生成する装置を開発し、生成させた放射性エアロゾルの性質を調べ、その生成メカニズムの解明を目指している。これまでの研究では核分裂生成物を生成するために自発核分裂性核種であるCf-252を用い、対象とするエアロゾルとして溶液状エアロゾルを用いた実験を行い、核分裂生成物が溶液状エアロゾル粒子に付着して放射性エアロゾル粒子が生成する過程について考察を行ってきた。本年度では、不溶性エアロゾルの簡便な測定法を開発するために、様々な性状を持った不溶性エアロゾルを模擬的に生成することを目的とし、研究用原子炉（KUR）で照射したウラン試料を加熱することで放出される核分裂生成物（FP）を用いた放射性エアロゾル生成装置の開発を行うことができた。
環境中に放出された放射性微粒子の性状を調べるため、イメージングプレートを用いて土壌中の微粒子探索を行い、採取されたType Bと推測される放射性微粒子に対し、SEM/EDXを用いた外観観察と粒子表面の元素分析を行った。粒子本体を構成する主要な元素は酸素、ケイ素、ナトリウムであり、少量のカルシウム、アルミニウム、マグネシウムなどを含むことが明らかにすることができた。レーザーアブレーションによる微粒子模擬実験は次年度に検討を行う。
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| Strategy for Future Research Activity |
溶融した燃料デブリから放出されたFP（Fission Product, 核分裂生成物）が放射性エアロゾルとして成長し、炉内材料とともに放射性微粒子を形成・輸送される過程の機構を実験的に解明する模擬実験を昨年度から継続して行う。このうち、ウランなどの燃料デブリからFPが放出され、周囲の空気中に存在すると予想される溶液状エアロゾルと反応し、放射性エアロゾルとして成長する過程を解明するために、引き続き、これらの状況を模擬するためのウランからのFP飛沫装置の改良を重ねて人工放射性エアロゾルの高度な生成実験を行う。
福島原子炉事故により放出された放射性微粒子（いわゆるセシウムボール）のEDX分析により、微粒子の主要構成元素の概要が明らかとなった。この結果をもとにして放射性微粒子の起源となった材料を推定し、事故時の炉内環境を模擬した模擬微粒子の生成実験を行う。
レーザーアブレーションや高周波炉等を用いて材料を加熱する高温実験を計画しているが、その予備段階として、電気炉等を用いた1200℃程度までの中高温実験を行う。まず、コンクリートやそれを模擬した試料をその他の添加物とともに加熱し、コンクリートの溶融が始まるとされる1100～1200℃におけるその挙動を観察する。また、加熱する試料を変えながら加熱実験を行い、得られた生成物から微粒子の材料としての妥当性を検証する。
中高温実験の範囲内において、加熱した試料が飛散・冷却されるような装置を設計し（2019年度から）、模擬微粒子生成装置を開発する。この装置において、加熱する温度などを変更しながら模擬微粒子を生成し、実際の放射性微粒子との比較から炉内環境についての考察を行う。また、その結果をもとにレーザーアブレーションや高周波炉等を用いた高温実験の予備検討を行う。
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