2022 Fiscal Year Annual Research Report
Design and development of novel active sites on heterogeneous catalysts using direct interaction of molecules with solid surfaces
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18H05247
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
冨重 圭一 東北大学, 工学研究科, 教授 (50262051)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
中山 哲 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (10422007)
近藤 寛 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (80302800)
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| Project Period (FY) |
2018-06-11 – 2023-03-31
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| Keywords | 固体触媒 / バイオマス / 二酸化炭素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
酸化物表面上の高原子価単核遷移金属酸化物種による水素を還元剤とする脱酸素脱水触媒として、Reを活性種とする触媒については、水素を活性化する金属について検討を行い、Agが有効であることを見出した。Auの場合には、粒子径が小さくなると生成物中の炭素―炭素二重結合の水素化が進行してしまうのに対して、Agの場合には、小さな粒子上でもその反応が抑制されると同時に高活性な触媒の開発に成功した。また、より安価な金属を用いるという点では、Niを水素分子活性化種とする触媒の開発も実施し、NiをRe種と同時に担持するReOx-Ni/CeO2では、脱酸素脱水反応活性が低かったのに対して、ReOx/CeO2とNi/CeO2を物理混合することで、有効な触媒系を構築することができた。これは、同一のCeO2粒子上にReOxとNiが共存すると、ReとNiが直接相互作用し、不活性なRe種を形成するのに対して、ReとNiが離れて存在したほうが良いということを示している。さらに、貴金属を用いない触媒についても開発を行った。金属表面上の低原子価遷移金属酸化物種を触媒とするバイオマス関連化合物の炭素―酸素結合水素化分解については、比較的小さな比表面積を持ったルチルTiO2を担体として、非常に小さなIr金属ナノ粒子（< 2 nm）がT担体表面上を均質に覆うように担持されることを見出してきたが、本年度では、小さなIr金属ナノ粒子をFeイオン種で修飾した触媒を調製し、水素化分解反応試験を行ったところ、Ir-ReOxとは全く異なる選択率を示し、外側のC-O結合を優先的に水素化分解するできることを示した。酸化物表面と塩基性有機分子の直接相互作用による強塩基点の構築については、CeO2 + 2-シアノピリジン系が比較的苦手とする、かさ高いアルコールからのカーボネート合成について検討を行い、有効な触媒系を見出した。
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| Research Progress Status |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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