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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of platform for the next generation synchrotron radiation microspectroscopy by multi-dimensional X-ray ptychography

Research Project

Project/Area Number 18H05253
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

高橋 幸生  大阪大学, 工学研究科, 准教授 (00415217)

Project Period (FY) 2018-06-11 – 2023-03-31
KeywordsX線 / 可視化 / 放射光 / 位相回復
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、以下の4つの項目を中心に実施した。①一次元開口アレイを用いた空間的に非干渉なマルチビーム形成法の開発、②ランダムアレイを用いたタイコグラフィ位相回復法の高度化、③タイコグラフィ-XAFS法によるナノスケール局所構造解析の実証、④タイコグラフィ-XAFS法の実試料観察への応用展開
①:微小開口スリットを入射X線の空間コヒーレンス長以上の間隔で水平方向に一次元的に配置した光学系を構築した。微小開口スリットは、タンタル金属箔に集束イオンビーム加工を施すことによって作製できた。真空チャンバーを設計・開発し、一次元アレイ開口をチャンバー内に配置することでマルチビーム光学系を完成させた。
②:複数枚の回折強度パターンがインコヒーレントに足し合わされた回折強度パターンから試料像を再構成する位相回復計算法の開発を行った。試料の直前に円柱構造をランダムに配置したランダムアレイを配置することで、互いに相関の小さいマルチビームを形成され、空間的に多重化された回折強度パターンからの像再生が可能であることが判明した。
③:タイコグラフィ-XAFS法により広域X線吸収微細構造(EXAFS)を取得することで、ナノ領域における原子の局所構造を決定できることを実証した。試料にはMn酸化物微粒子を用い、MnのK吸収端近傍の複数のX線エネルギーで回折強度パターンを収集した。そして、回折強度パターンに位相回復計算を実行することで、50ナノメートルの空間分解能でEXAFSを取得し、動径分布解析を行えることを実証した。
④:タイコグラフィ-XAFS法とコンピュータートモグラフィを組み合わせることにより、酸素吸蔵・放出材料粒子の元素価数分布の3次元空間の可視化に成功した。更にデータマイニングと連携した解析により、粒子内の酸化反応の軌跡を可視化することに成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

初年度に予定していた計画を順調に進めることができた。提案したマルチビーム光学系を構築するなど、当初目的を達成した.これに加えて、タイコグラフィ-XAFS法とデータマイニングとの連携による酸化反応の軌跡の可視化など当初予定していない新たな展開があった。

Strategy for Future Research Activity

今後の研究として、①マルチビーム光学系を用いた高スループットタイコグラフィ計測法の確立、②情報科学的手法を活用したタイコグラフィ位相回復計算法の高度化、③その場観察測定システムの開発を行う。
①:マルチビーム光学系の高度化を行い、高スループットタイコグラフィ計測法を確立する。具体的には、集光径100nmを有するタイコグラフィ用全反射集光光学系を設計・製作し、マルチビーム光学系に組み込む。SPring-8において開発した光学系を用いてテストパターンのタイコグラフィ測定を行う。情報多重化位相回復計算法を用いて試料像ならびにプローブの再構成を行い、再構成像の質が開口数に依存してどのように変化するかを評価し、スループット向上のための最適な実験条件を決定する。
②:全変動正則化を導入したタイコグラフィ位相回復計算法を開発する。具体的には、全変動正則化を用いることで、走査点数の少ないタイコグラフィデータからの試料像再構成を実現することで、実効的な測定スループットを向上させる。全変動正則化のために新たにハイパフォーマンス計算機を導入し、従来の位相回復計算に組み込んだ解析ソフトウェアを構築する。最終的に、マルチビーム光学系と組み合わせて、測定スループットを10倍程度まで向上させる。
③:当初の計画を前倒しして、タイコグラフィ-XAFS法によるその場観察測定システムの開発を行う。具体的には、真空チャンバー、真空排気装置、環境セル、試料観察用長作動距離マイクロスコープを備えたリハーサルシステムを東北大学に構築する。そして、計測プログラムをLabVIEWによって開発し、SPring-8でのその場観察を想定したリハーサルを東北大学で行い、最適な測定条件を決定する。その後、SPring-8での実試料観察へと展開する。

  • Research Products

    (25 results)

All 2019 2018 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 3 results) Presentation (21 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 10 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Multislice imaging of integrated circuits by X-ray ptychography2018

    • Author(s)
      Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi
    • Journal Title

      Microscopy and Microanalysis

      Volume: 24 Pages: 24-25

    • DOI

      10.1017/S1431927618012552

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox particles by Ptychographic-XAFS2018

    • Author(s)
      Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
    • Journal Title

      Microscopy and Microanalysis

      Volume: 24 Pages: 12-13

    • DOI

      10.1017/S1431927618012497

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Three-dimensional iterative multislice reconstruction for ptychographic X-ray computed tomography2018

    • Author(s)
      Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi
    • Journal Title

      Optics Express

      Volume: 26 Pages: 31199-31208

    • DOI

      10.1364/OE.26.031199

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Advanced KB ミラー集光光学系を利用した X 線タイコグラフィの高安定測定システムの開発2019

    • Author(s)
      瀬戸洋介、下村啓、広瀬真、東野嵩也、高橋幸生
    • Organizer
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] ランダムアレイと全変動正則化を用いた非孤立物体のコヒーレント X 線回折イメージング2019

    • Author(s)
      東野嵩也、下村啓、広瀬真、瀬戸洋介、高橋幸生
    • Organizer
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] タイコグラフィ EXAFS によるナノスケール結合長決定2019

    • Author(s)
      広瀬真、下村啓、東野嵩也、高橋幸生
    • Organizer
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] マルチスライス逐次近似再構成法を利用した高分解能三次元 X 線タイコグラフィ2019

    • Author(s)
      下村啓、広瀬真、東野嵩也、高橋幸生
    • Organizer
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] 次世代放射光を活用した可視化で加速するデータ科学との融合2019

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      多元物質科学研究所次世代放射光セミナー
  • [Presentation] X線タイコグラフィによるナノ構造可視化法の開発とその応用2018

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      関西高分子同友会
    • Invited
  • [Presentation] X線タイコグラフィ技術の最近の進展2018

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      SPRUC研究会
    • Invited
  • [Presentation] 情報科学を活用したコヒーレントX線イメージングの新展開2018

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      第10回放射光学会若手研究会
    • Invited
  • [Presentation] タイコグラフィXAFSによる三元触媒Pt/Ce2Zr2Ox粒子の酸化状態ナノイメージング2018

    • Author(s)
      広瀬真、石黒志、下村啓、松井公佑、唯美津木、高橋幸生
    • Organizer
      第21回XAFS討論会
  • [Presentation] X線スペクトロタイコグラフィによるナノ構造・化学状態の可視化2018

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      第7回実用スピントロニクス新分野創成研究会
    • Invited
  • [Presentation] 情報科学を活用した次世代のコヒーレントX線イメージング2018

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      第2回 計測とデータ科学の協奏
    • Invited
  • [Presentation] 次世代放射光源で切り拓くコヒーレント回折イメージングの未来2018

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      東京大学物性研究所、短期研究会 軟X線放射光科学のアップシフト
    • Invited
  • [Presentation] コヒーレントX線によるナノ構造可視化の新展開2018

    • Author(s)
      高橋幸生
    • Organizer
      フロンティアソフトマター開発専用ビームライン産学連合体 第8回研究発表会
    • Invited
  • [Presentation] Development and application of high-resolution hard X-ray spectro-ptychography2018

    • Author(s)
      Yukio Takahashi
    • Organizer
      2018 MRS Spring meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development and application of high-resolution X-ray ptychography using total-reflection focusing mirrors2018

    • Author(s)
      Yukio Takahashi
    • Organizer
      SRI2018
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development and application of hard X-ray spectro-ptychography using Kirkpatrick-Baez mirrors2018

    • Author(s)
      Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
    • Organizer
      SRI2018
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Three-dimensional chemical imaging of oxygen storage and release particles by hard X-ray spectro-ptychography2018

    • Author(s)
      Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
    • Organizer
      Coherence 2018
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Multislice observation of integrated circuits by X-ray ptychography2018

    • Author(s)
      Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi,
    • Organizer
      Coherence 2018
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox Particles by Ptychographic-XAFS2018

    • Author(s)
      Makoto Hirose, Nozomu Ishiguro, Kei Shimomura, Hirosuke Matsui, Mizuki Tada, Yukio Takahashi
    • Organizer
      The 14th International Conference on X-ray Microscopy
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Multislice Imaging of Integrated Circuits by X-ray Ptychography2018

    • Author(s)
      Kei Shimomura, Makoto Hirose, Takaya Higashino, Yukio Takahashi
    • Organizer
      The 14th International Conference on X-ray Microscopy
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] X-ray spectro-ptychography: Next-generation synchrotron imaging2018

    • Author(s)
      Yukio Takahashi
    • Organizer
      ACSIN-14 and ICSPM26
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] 東北大学 多元物質科学研究所 高橋幸生研究室

    • URL

      http://www2.tagen.tohoku.ac.jp/lab/takahashi-y/html/index.html

URL: 

Published: 2019-12-27  

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