2018 Fiscal Year Annual Research Report
クリーンプロセスによる高品位窒化アルミニウムバルク単結晶の成長
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18J11081
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
岸元 克浩 京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2018-04-25 – 2020-03-31
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| Keywords | 窒化アルミニウム / 装置改良 / p型伝導制御 / 国際学会受賞 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
AlガスとN2ガスによる気相反応を利用する本研究独自のAlN厚膜成長法：EVPE法において成長装置の改良を中心に行うことで，成長再現性の向上を確認するとともに，膜中の主な不純物の密度を従来より2桁低減することに成功した．さらに，より一層の成長速度の向上を目指し，横型の成長装置を縦型へ一新する大規模な装置改良に取り組み，完成間近まできている．縦型装置では成長速度の向上を妨げる主な要因であるAl融液の這い上がりによる原料の枯渇が抑えられる上，煙突効果によりガスの流れがスムーズになり原料効率の向上も期待できる．
装置改良や結晶性の評価のみならず，学術的に重要なテーマにもチャレンジしてきた．AlN表面におけるp型伝導性の制御である．膜中の不純物密度が高いことは光学特性や結晶性の観点では望ましくはないものの，電気特性の観点からみると意図しないドーピングととらえられる．この点に着目し，まだ不純物密度が高かった当初のEVPE成長AlN膜の電気特性を調べると，極表面においてp型伝導が生じていることが判明した．現在高Al組成AlGaNの低抵抗p型化は非常に困難な問題であり，例えば一般的なMgドープによるp型AlN薄膜では，室温でキャリア密度が10^10 cm-3程度とかなり小さいのに加え，電極とのオーミックコンタクトが取れたという報告はこれまでない．これに対し今回のサンプルでは，表面伝導ではあるものの，平均シートキャリア密度が10^13 cm-2台と非常に高く，電流電圧特性もオーミック性を示した．また伝導性と不純物の相関を調べた結果，この伝導にカーボン不純物が関連している可能性が高いと判断し，AlN成長の際，カーボン源としてプロパンを供給することでp型伝導性を再現することに成功した．本成果は国際会議(IWN 2018)で口頭発表しstudent awardを受賞し，特許出願にも至っている．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究独自の窒化アルミニウム(AlN)成長法であるEVPE法はAl金属と窒素ガスを原料に用い，キャリアガスもArを利用するという非常にクリーンな方法である．本研究ではEVPE法のさらなる改良を目指し，成長速度の向上，転位密度の低減，バンドギャップ中の深い準位の低減を主な課題に定めてきた．このうち装置部品をコーティングすることで大幅に不純物を低減することに成功したことに加え，従来よりも低温で成長することで深い準位を低減できていることがカソードルミネッセンス測定から示唆されている．現在はさらなる成長速度の向上を目指し，横型の成長装置を縦型に一新する装置改良を行い完成間近である．縦型装置にすることで成長速度の向上を妨げる主な要因であるAl融液の這い上がりによる原料の枯渇が抑えられる上，煙突効果によりガスの流れがスムーズになり原料効率の向上も期待できる．転位密度は成長速度の向上により低減する傾向がこれまでの研究でわかっているため，成長速度の向上に伴いさらなる減少を進められると期待できる．また装置改良を進めている間，学術的に重要な新たなテーマにも着手した．それがAlN表面におけるp型伝導性の制御である．従来の不純物密度の高いサンプルを意図せずドープされたものと考え，電気特性を調べてみたところ，AlNの極表面でp型伝導していることがわかった．またこの表面p型伝導はこれまでに報告の無い低抵抗なp型伝導であった．さらなる調査の結果，カーボン不純物が伝導に寄与している可能性が高いと判断し，AlN成長中にカーボン源としてプロパンを供給することで表面p型伝導の再現に成功した．この成果は国際会議IWN2018にて口頭発表し，student awardを受賞した．また特許出願も行っている．このテーマは当初の計画にはなかったが，重要な知見として捉えている．
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| Strategy for Future Research Activity |
今後はまず，縦型の新装置を用いてさらなる成長速度の向上を目指す．新装置では下流部(原料部)にAl原料を，上流部(成長部)に種結晶を設置する設計になっており，原料の窒素やAl用キャリアガスのArも下流部から供給する．また原料部と成長部に温度勾配をつけることができる．原料部温度は1800℃まで上昇可能なため，従来よりもAl原料ガスの供給量を増加させることが可能である．これまでの横型装置での最大Al原料効率6%を仮定して1800℃まで上昇させた際に見積もられる成長速度は約500 μm/hである．従来の横型装置では原料部温度を上げすぎると，Al融液がトレーから這い出し原料として機能しない問題が生じていたが，縦型にすることでその問題の大幅な解消が期待できる．主に成長温度とⅤ/Ⅲ比固定でのAl原料供給量を調整することで最適な条件の検討を進める．100 μm以上のAlN厚膜を成長した後，その上に深紫外発光素子構造を作製し，光学特性を評価する．まず，ドーピングや電極蒸着の必要が無い電子線励起型の素子を作製する．薄膜エピタキシャル成長は有機金属気相成長法を利用して行う．本研究室ではこれまでにc面サファイア基板上に高品質なAlGaN/AlN量子井戸の成長および電子線励起型のAlGaN発光素子の作製に成功しており，本研究における素子作製に関してもこれまでの知見を十分に活用できると考える．また，サファイア基板上や他の方法で成長したAlN基板上にも同様の素子構造を作製し，比較することでEVPE成長AlN基板の有用性を検討する．実際に作製した素子についてはパワー効率や光出力などの光学評価を行う．また電流注入型の発光素子構造の作製も行う．AlN表面におけるp型伝導層はその特性からLED構造のpコンタクト層への応用が期待できるため，その技術も有効に活用し，高効率な発光素子の作製を目指す．
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