2019 Fiscal Year Annual Research Report
Ｇｅナノドット含有高出力因子ヘテロ超格子によるＳｉ基板上高性能熱電材料の開発
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18J20160
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
谷口 達彦 大阪大学, 基礎工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| Keywords | 熱電 / Ⅳ族半導体 / ナノ構造 / ナノドット / 超格子 / シリコン / ゲルマニウム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、歪制御と独自ナノ構造で、熱電出力因子向上と熱伝導率低減の同時実現という熱電材料の長年の課題の解決の道を拓く方法論を開発することが目的である。
本年度は、1. 前年度報告した高熱電出力因子を示すSi1-xGex/Si超格子（x = 0.1, 0.2, 0.3）に対して、歪の測定を行った。さらに、2. ボルツマン輸送方程式を用いたゼーベック係数の計算によって歪とゼーベック係数の関係性を評価し、本構造における高熱電出力因子の要因を明らかにした。さらに、3. 本試料の熱伝導率を測定し、SiGe薄膜と同程度の熱伝導率を示すことを明らかにした。以下に具体的な内容を示す。
Si0.7Ge0.3/Si超格子に対してX線回折法を用いて歪解析を行った結果、すべての層において面内格子定数がSi基板と合った状態、すなわちSiGe層は面内圧縮歪を受け、Si層はほぼ歪んでいない状態であることが分かった。続いて、歪Siと無歪Siのゼーベック係数を計算したところ、歪が生じるとゼーベック係数は減少する傾向にあることが分かった。作製したSiGe/Si超格子の実際の構造と計算結果を合わせることで、n型SiGe系材料において高熱電出力因子を得るためには無歪Si層の導入が重要であることが分かった。
続いて、このSi0.7Ge0.3/Si超格子の熱伝導率を測定した結果、~2.7 W/mKという値が得られた。これは、Si0.7Ge0.3薄膜と同等の値である。超格子に含まれるGe量はSi層がある分少なくなるため、今回の結果はフォノンの合金散乱が減った分を界面フォノン散乱の増大によって補うことができたといえる。しかしながら、高性能熱電材料としてはまだ不十分な値であるため、本構造にGeナノドットを導入して界面フォノン散乱を増大させることで、更なる低熱伝導率化を図る予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は、前年度に報告したSiGe/Si超格子の高熱電出力因子の要因の解析、および本試料の熱伝導率測定を行った。それにより、特にn型Si-Ge系材料における高熱電出力因子のための構造指針を歪の観点から明らかにすることができた。また、本試料の熱伝導率はSiGe薄膜と同等の値であることが分かった。熱伝導率はGeナノドットの導入で更なる低減が見込めるため、高熱電出力因子の要因の解明ができたことは大きく、進捗状況は順調に進んでいると判断した。以下に、個々の成果に関しての記述を行う。SiGe/Si超格子の歪をX線回折法を用いて解析したところ、SiGe層が面内圧縮歪を受けてSi層はほぼ歪んでいないことが分かった。ボルツマン輸送方程式に基づき、歪Siと無歪Siのゼーベック係数を計算したところ、歪によりゼーベック係数は低下することがわかった。作製したSiGe/Si超格子の実際の構造と計算結果を合わせて考えると、高熱電出力因子の要因は歪んでいないSi層の存在によるものであることがわかった。続いて、本試料の熱伝導率を測定したところ、Si0.7Ge0.3/Si超格子で~2.7 W/mKを得た。これはSi0.7Ge0.3薄膜と同等の値である。超格子におけるGe量はSi層の存在のために低くなることから、本結果はフォノンの合金散乱が減った分を界面フォノン散乱が補ったことによるものと言える。これらの結果から、Si-Ge系材料における高熱電出力因子の構造設計指針に対して、Geナノドットを導入することで界面フォノン散乱を増大させ、より低い熱伝導率を得ることが高性能熱電材料開発につながるという方針が得られた。以上のことを考慮すると、研究目的達成に向けて、確実に前進していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
まず、歪量の異なるSi1-xGex試料を作製し、歪と熱電性能の関係性を実験的に示す。Si-Ge系材料の電子移動度は、面内伸張歪を加えると増加することが知られているため、そのような歪を持つ構造を含めた試料の作製を行う。面内伸張歪Si1-xGex試料を作製するためには、仮想Si1-yGey基板（x < y）を用いる予定である。さらに、様々な組成の仮想SiGe基板や試料を用いることによって歪量を変化させ、より多くのデータを得らえるよう工夫を行う。歪量はX線回折装置を用いて測定し、熱電性能は、当研究室が所持するゼーベック係数測定装置、ホール効果測定装置、2ωナノ薄膜熱伝導率系によって行う。それらで得られた歪と熱電性能の測定結果を、シミュレーションなどを用いて解析を行い、様々な面から物理的解釈を行う。それらによって、熱電分野における最適な歪・構造を探索する。
続いて、Geナノドット含有SiGe薄膜の構造最適化と上記の最適な歪・構造を合わせることによって、高熱電出力因子と低熱伝導率の同時実現を狙う。Geナノドット含有SiGe薄膜に関しては、一昨年度に極めて低い熱伝導率を示したことを報告しているが、その要因は未解明である。したがって、ナノドットサイズやSiGe層の厚さを変化させて、それらと熱伝導率との関係性を調べることで、低熱伝導率化の要因を調べ、構造の最適化につなげる。その後、最適な歪をGeナノドット含有SiGe薄膜に与えることで、目標となる高熱電出力因子と低熱伝導率の同時実現を目指す。さらに、本構造を基にして、熱電性能向上に向けた一般的な構造設計指針を得ることも目指す。
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