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2019 Fiscal Year Annual Research Report

高分子薄膜太陽電池における電荷再結合の抑制機構の解明

Research Project

Project/Area Number 18J20587
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

福原 友裕  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2018-04-25 – 2021-03-31
Keywords有機太陽電池 / 共役高分子 / 電荷再結合 / 電荷寿命 / 曲線因子
Outline of Annual Research Achievements

高分子材料を発電層に用いた有機太陽電池(OPV)においては、取り出し可能な最大の電流である短絡電流と、電荷回収効率を表す曲線因子がトレードオフの関係にあり、変換効率の向上を妨げている。このトレードオフを解消するためには、OPVにおける電荷のダイナミクスが素子特性に与える影響を明らかにし、電荷再結合を抑制するための要因を解明することが必要である。本年度は、高分子鎖へのフッ素導入によって曲線因子が系統的に変化する、PNTz4T系について、高分子の局所構造の観点から考察を進めることで、曲線因子の変化を説明することを可能とした。
これらの系に対してX線回折測定を行い、高分子の局所構造を評価した。結晶性の指標である結晶子サイズを評価したところ、厚膜化により曲線因子が低下するPNTz4TF2およびPNF4TF2においては厚膜で結晶子サイズが小さく、結晶性が低下していることが分かった。また、DFT計算によって、高分子を構成する各ユニットが形成する双極子を算出した。その結果、PNTz4TF2およびPNF4TF2においては、チオフェン部位にフッ素があることで双極子同士が反発するために、高分子のスタックが阻害され、結晶性の低下につながっている可能性があることが明らかになった。結果として、前年度に評価した再結合損失と、本年度に評価した局所構造の影響を考慮すると、曲線因子の大小および膜厚依存性の傾向が説明できることを明らかにした。そして、フッ素が形成する双極子が反発しない位置にフッ素を導入することで結晶性が維持できるという設計指針が得られた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の目的は、OPVにおける電荷のダイナミクスが素子特性に与える影響を明らかにし、電荷再結合を抑制するための要因を解明することである。これにより、厚膜においても高い電荷回収効率を実現できることが期待される。本年度は、曲線因子の膜厚依存性が異なる系についての考察を進め、高分子の局所構造との関係を検討した。その結果、再結合損失および高分子の配向性の影響を考慮することで曲線因子の傾向が説明できることを明らかにし、フッ素が形成する双極子が反発しない位置にフッ素を導入するという設計指針が得られた。電荷再結合を抑制するための具体的な材料設計指針が得られたため、研究は概ね順調に進展していると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

これまでの結果を踏まえ、今後は再結合の抑制機構についてさらに検討を進める。再結合損失を左右する要因としては、高分子材料の結晶性に加えて、再結合が起こるドナーとアクセプターの界面の状況が重要であると考えられる。結晶性高分子とアクセプター低分子のブレンドにおいては、高分子の結晶相とアクセプターの凝集相、そして界面の混合相という三相が存在すると考えられている。そして、高分子の形態の違いにより結晶相の方がエネルギー的に安定になり、階段状のエネルギー構造が形成されると考えられている。このような界面構造は電荷のダイナミクスにも大きく影響すると考えられるが、界面構造の制御が困難であることから、検討が進んでいなかった。そこで今後は、界面エネルギー構造に違いがあることが明らかにされているPTzBT-BOHDおよびPTzBT-12OD系に着目する。これらは、同じ主鎖構造をもつが、側鎖の分岐のみが異なる。そして興味深いことに、結晶相のHOMO準位は同じであるにも関わらず、界面混合相のHOMO準位に約70 meVの差があることが分かった。そのため、今後はこの系の電荷ダイナミクスを詳細に解析することで、ヘテロ接合界面における階段状エネルギー構造が与える影響を検討していく。

  • Research Products

    (12 results)

All 2020 2019 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 4 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Impact of Noncovalent Sulfur-Fluorine Interaction Position on Properties, Structures, and Photovoltaic Performance in Naphthobisthiadiazole‐Based Semiconducting Polymers2020

    • Author(s)
      Saito Masahiko、Fukuhara Tomohiro、Kamimura Satoshi、Ichikawa Hiroyuki、Yoshida Hiroyuki、Koganezawa Tomoyuki、Ie Yutaka、Tamai Yasunari、Hyung Do Kim、Ohkita Hideo、Osaka Itaru
    • Journal Title

      Advanced Energy Materials

      Volume: 10 Pages: 1903278

    • DOI

      10.1002/aenm.201903278

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Enhanced Charge Transport in a Conjugated Polymer Blended with an Insulating Polymer2020

    • Author(s)
      Hyung Do Kim、Iriguchi Ryo、Fukuhara Tomohiro、Benten Hiroaki、Ohkita Hideo
    • Journal Title

      Chemistry an Asian Journal

      Volume: 15 Pages: 1~7

    • DOI

      10.1002/asia.201901743

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Enhanced Hole Transport in Ternary Blend Polymer Solar Cells2019

    • Author(s)
      Midori Koshiro、Fukuhara Tomohiro、Tamai Yasunari、Hyung Do Kim、Ohkita Hideo
    • Journal Title

      ChemPhysChem

      Volume: 20 Pages: 2683~2688

    • DOI

      10.1002/cphc.201900343

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Dithiazolylthienothiophene Bisimide: A Novel Electron-Deficient Building Unit for N-Type Semiconducting Polymers2019

    • Author(s)
      Teshima Yoshikazu、Saito Masahiko、Fukuhara Tomohiro、Mikie Tsubasa、Komeyama Kimihiro、Yoshida Hiroto、Ohkita Hideo、Osaka Itaru
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 11 Pages: 23410~23416

    • DOI

      10.1021/acsami.9b05361

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 三元ブレンド高分子太陽電池における正孔輸送特性の向上2019

    • Author(s)
      翠弘志朗, 福原友裕, 玉井康成, 大北英生
    • Organizer
      第68回高分子学会年次大会
  • [Presentation] ポリチオフェン/フラーレン界面に生成する電荷移動状態を経由した電荷生成2019

    • Author(s)
      北尾陽輝, 福原友裕, 玉井康成, 大北英生
    • Organizer
      第65回高分子研究発表会
  • [Presentation] Thickness Dependence of Fill Factors in Fluorinated-Naphthobisthiadiazole-Based Polymer Solar Cells2019

    • Author(s)
      Tomohiro Fukuhara, Masahiko Saito, Yasunari Tamai, Hyung Do Kim, Itaru Osaka, Hideo Ohkita
    • Organizer
      SPIE Organic Photonics + Electronics (SPIE 2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 三元ブレンド高分子太陽電池における正孔キャリア輸送特性の向上2019

    • Author(s)
      翠弘志朗, 福原友裕, 玉井康成, Hyung Do Kim, 大北英生
    • Organizer
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 高分子太陽電池の埋もれた界面における電荷移動状態準位の向上2019

    • Author(s)
      玉井康成, 山嵜浩志, 福原友裕, 斎藤慎彦, 尾坂格, 大北英生
    • Organizer
      第68回高分子討論会
  • [Presentation] 三元ブレンド膜における正孔キャリア輸送特性の向上2019

    • Author(s)
      翠弘志朗, 福原友裕, 玉井康成, Hyung Do Kim, 大北英生
    • Organizer
      第68回高分子討論会
  • [Presentation] Thickness Dependence of Fill Factors in Naphthobisthiadiazole Polymer-Based Solar Cells2019

    • Author(s)
      Tomohiro Fukuhara, Masahiko Saito, Yasunari Tamai, Hyung Do Kim, Itaru Osaka, Hideo Ohkita
    • Organizer
      Federation of Asian Polymer Societies Polymer Congress (FAPS 2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 京都大学 高分子機能学研究室

    • URL

      http://www.photo.polym.kyoto-u.ac.jp/

URL: 

Published: 2021-01-27  

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