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2020 Fiscal Year Annual Research Report

第一原理分子動力学法の反応経路地図解析と励起ダイナミクスへの展開

Research Project

Project/Area Number 18J20856
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

堤 拓朗  北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2018-04-25 – 2021-03-31
Keywords固有反応座標 / 反応経路地図 / Ab initio分子動力学法 / 動的反応過程 / 古典的多次元尺度構成法 / 次元縮約反応空間 / 励起状態ダイナミクス / スチルベン
Outline of Annual Research Achievements

固有反応座標(IRC)はポテンシャルエネルギー曲面(PES)において反応物、遷移状態構造、生成物を結ぶ最小エネルギー経路であり、IRCに沿った構造変化やエネルギー変化から化学反応に関する直観的描像が得られる。近年、反応経路自動探索法により複数の異性体がIRCで結ばれた反応経路地図が構築され、反応機構解析へと展開されている。しかし、実際の分子系は運動量を持って反応するためダイナミクスの効果も重要である。経験的なパラメータを必要としないab initio分子動力学法は運動量が考慮された動的反応過程を与えるが、膨大な時系列データであるため恣意性なしに反応に関与する情報を抜き出すことは困難であった。PES上のエネルギー的に重要な領域である反応経路地図上で反応ダイナミクスを表現できれば、複雑な動的反応過程を複数のIRCを参照しながら解析可能になる。昨年度までに、多次元データ縮約法(古典的多次元尺度構成法)による化学反応空間の可視化に取り組み、反応ダイナミクスを表現するための舞台を構築してきた。
本年度は可視化された反応空間へ動的反応過程を埋め込む方法論を整備し、二分子衝突反応や金5量体の分岐反応、異性化反応へ適用することで、従来の反応ダイナミクス解析では見落とされていたIRCから他のIRCへ乗り移るようなIRC-jump過程を見出した。特に金5量体の分岐反応では、IRC-jumpによって到達可能な生成物領域が決定づけられることを明らかにした。さらに当該年度では、本手法をcis-スチルベンの光化学反応解析へ拡張した。本研究では、基底状態及び励起状態PESにおける重要な座標領域を含む多状態反応空間を構築し、光励起後から基底状態へ失活するまでの動的反応過程を可視化した。これにより、本手法は励起状態ダイナミクスと基底状態への失活ダイナミクスを包括的に議論可能なツールであることが実証された。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (8 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results) Presentation (3 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Copenhagen(デンマーク)

    • Country Name
      DENMARK
    • Counterpart Institution
      University of Copenhagen
  • [Journal Article] Real-Time Probing of an Atmospheric Photochemical Reaction by Ultrashort Extreme Ultraviolet Pulses: Nitrous Acid Release from o-Nitrophenol2021

    • Author(s)
      Nitta Yuki、Schalk Oliver、Igarashi Hironori、Wada Satoi、Tsutsumi Takuro、Saita Kenichiro、Taketsugu Tetsuya、Sekikawa Taro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 12 Pages: 674~679

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.0c03297

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Visualization of the Dynamics Effect: Projection of on-the-Fly Trajectories to the Subspace Spanned by the Static Reaction Path Network2020

    • Author(s)
      Tsutsumi Takuro、Ono Yuriko、Arai Zin、Taketsugu Tetsuya
    • Journal Title

      Journal of Chemical Theory and Computation

      Volume: 16 Pages: 4029~4037

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.0c00018

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Geometric analysis of anharmonic downward distortion following paths2020

    • Author(s)
      Ebisawa Shuichi、Tsutsumi Takuro、Taketsugu Tetsuya
    • Journal Title

      Journal of Computational Chemistry

      Volume: 42 Pages: 27~39

    • DOI

      10.1002/jcc.26430

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 次元縮約反応空間におけるon-the-fly古典軌道解析2021

    • Author(s)
      堤 拓朗, 小野ゆり子, 荒井 迅, 武次徹也
    • Organizer
      研究会「凝縮系の理論化学2021」
    • Invited
  • [Presentation] 多次元データ縮約法による反応経路地図の可視化:光励起反応への適用2020

    • Author(s)
      堤 拓朗, 小野ゆり子, 武次徹也
    • Organizer
      化学反応経路探索のニューフロンティア2020
  • [Presentation] 次元縮約反応経路地図に基づくon-the-fly古典軌道解析2020

    • Author(s)
      堤 拓朗, 小野ゆり子, 荒井 迅, 武次徹也
    • Organizer
      分子科学会 オンライン討論会
  • [Remarks] PM2.5から光化学スモッグ原因物質が発生するメカニズムを解明

    • URL

      https://www.hokudai.ac.jp/news/2021/01/pm25.html

URL: 

Published: 2021-12-27  

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