2019 Fiscal Year Annual Research Report
その場実測した状態密度に基づく有機半導体デバイスのキャリア動作の解明
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18J21921
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
清水 康平 千葉大学, 融合理工学府, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| Keywords | 光電子分光 / ペロブスカイト太陽電池 / 状態密度 / 配向分極 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
今年度も、研究対象の有機ＥＬ素子および有機太陽電池それぞれについて進展があった。前者では、解明したい事象として当初計画に挙げた「有機膜の配向分極がデバイス性能に与える影響」を取り上げ、アウクスブルク大学のＢｒｕｅｔｔｉｎｇ研究室との共同研究で電子構造・電気特性の両面から分析した。具体的には、配向分極を生じる極性分子Ａｌｑ３をドープした非極性分子ＮＰＢの膜という典型的な有機ＥＬ材料２種による有機層に関して、ドープ濃度を０％（非ドープ）から１０％まで変更して正孔注入性能の評価を行った。高感度ＵＰＳによる状態密度観測から、正孔注入障壁エネルギーは２％―５％で最小となり、半導体に一般的な高濃度のドープが当該系では却って注入の妨げとなることが判明した。一方、インピーダンス分光、ＣＥＬＩＶ法等の電気的手法からも、電流値その他の指標がすべて濃度５％で最も効率的な注入が生じたことを示しており、電子構造と符合する結果を得た。５％という極小点の存在は、分極電荷による注入障壁減少と、高濃度では障壁を高める方向へのエネルギーシフトが生じることに起因しており、これらの成果は国際学術誌にて発表された。
有機太陽電池については、引き続きワイツマン科学研究所のＤａｖｉｄ Ｃａｈｅｎ教授と共同でペロブスカイト太陽電池の電子構造と電気特性の相関解明を進めている。昨年度の成果から当初計画以上の発展性が見込まれたため、今年度はより多様な組成・性能の材料へ測定対象を広げ、特にＭＡＰｂＢｒ３とＭＡＰｂＩ３単結晶について広レンジ状態密度観測を行った。その結果、太陽電池化の際に優れた効率を示す材料ではギャップ内状態密度が小さいという相関が実測により明らかとなった。これは微少状態密度の分布が将来の材料開発の指針となる可能性を示すものであり、こちらの成果についても次年度前半に論文として発表する予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究課題は、仮想的な状態密度分布に依拠した現在のデバイス動作モデルから脱却し、実測の状態密度に基づいて有機エレクトロニクス素子の特性を説明できるモデルを構築することを目的とする。そのために高感度紫外光電子分光（ＵＰＳ）を用いて従来の検知限界より３桁以上小さい微小な状態密度を直接観測し、同素子に対する電気測定と組み合わせて状態密度と素子特性の関係を明らかにする。特に、同一環境下での同一試料に対する電子分光と電気測定を実現し、相関を明瞭かつ定量的に解明することを目指す。
今年度は、研究対象に挙げた有機ＥＬ素子と太陽電池の両方について状態密度と素子特性の関係性の分析に至ることができ、特に有機太陽電池については当初予期していた以上の成果を得られたが、相関の明瞭化・定量化を実現するための同一試料測定に関しては課題が残った。当初の計画では、素子特性の議論において重要となる広範囲の温度依存性を測定できるよう、ＵＰＳ測定チャンバーに液体窒素を用いた冷却機構とヒーターを新設し、その上で素子作成のための蒸着マスク導入機構を整備する予定であったが、両者を同時に実現すると試料への熱伝導もマスクの密着度も不良となることが今年度開始までに判明していた。そのため今年度はまず、試料を別チャンバーに輸送して電気測定・素子冷却を別のチャンバーで行う非同一環境下測定に向けて取り組むこととした。試料を真空容器で移送する仕組みは先例も多く見通しが立ったものの、当研究室の既存の電気測定用チャンバーに液体窒素導入機構等を組み込むことは実現せず、仮に別途チャンバーを設計・新設しても輸送中に真空度がチャンバー内より悪化することで微少状態密度が変容してしまうリスクに調達費用が見合わず、現実的ではないと判断された。以上にまとめた相関解明と同一試料測定の進捗を総合し、当該区分の判断とした。
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| Strategy for Future Research Activity |
液体窒素での試料冷却、およびそれによる広レンジでの素子特性の温度依存性データの取得が困難な状況であることから、最終年度となる次年度ではペルティエ素子など代替手段での冷却によって可能な限りの範囲で温度依存性データを収集することを模索しつつも、温度特性の取得に拘泥せず同一素子測定の実現を目指す。それにあたり測定対象を有機ＥＬ素子・有機太陽電池の２種類からトランジスタを含むより広範なデバイスへと拡大し、電気特性から状態密度を議論する諸々のモデルのうち、局限的ではあるが温度が大きな影響をもたないものをまず実測・解明の対象として取り上げ、考察することを目指す。作製する素子についても実現性を第一に簡素化し、単層または二層程度のいわゆるモデル素子の作成を前提に、素子作成系・電気測定系ともに必要最低限の機能の設備を組み上げる。成果は論文として学術誌へ投稿し、成果発表および情報収集のため応用物理学会をはじめとする国内学会・国際学会へ積極的に参加する。
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[Journal Article] Dipolar Doping of Organic Semiconductors to Enhance Carrier Injection2019
Author(s)
Alexander J.L. Hofmann, Simon Zuefle, Kohei Shimizu, Markus Schmid, Vivien Wessels, Lars Jaeger, Stephane Altazin, Keitaro Ikegami, Motiur Rahman Khan, Dieter Neher, Hisao Ishii, Beat Ruhstaller, and Wolfgang Bruetting
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Journal Title
Physical Review Applied
Volume: 12
Pages: 064052-1,11
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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