Study on ferroelectric HfxZr1-xO2 ultra-thin films fabricated using atomic layer deposition for three-dimensional device applications

2020 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 18J22998
• Research Institution: Meiji University
• Principal Investigator: 女屋 崇 明治大学, 明治大学大学院 理工学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2018-04-25 – 2021-03-31
• Keywords: ハフニウムジルコニウム酸化膜 / ハフニア / ジルコニア / 強誘電体 / 原子層堆積法 / プラズマ原子層堆積法 / 低温形成 / 疲労特性

Outline of Annual Research Achievements

本年度は、HfxZr1-xO2 (HZO)膜の結晶構造制御及び強誘電性の向上に寄与するZrO2膜を用いた(a) HZO/ZrO2積層膜による強誘電体HZO膜の信頼性の改善、及び(b) 強誘電体HZO膜の低温形成技術確立へ向けた原子層堆積(ALD)法における酸化剤ガスの検討に取り組んだ。
(a) 先行研究で培った知識を生かして高耐圧且つ良好な強誘電性を維持したHZO/ZrO2積層膜を作製して、実デバイス応用へ向けたこれらHZO/ZrO2積層膜の有用性を実証した。また、実用上有益な長期信頼性に関しても評価を加え、新たな強誘電体不揮発性メモリの実現に資する有益な成果が得られたことは大きな発展である。
(b) 酸化剤ガスとして各々H2O及びO2プラズマを用いた熱及びプラズマALD法、及び300~400°Cの低温熱処理によりHZO膜を形成して、放射光Ｘ線源を用いた詳細な結晶構造解析に取り組んだ。ALD法による成膜時の酸化剤ガス及び熱処理温度が強誘電相である直方晶相の形成に及ぼす効果を詳細に評価したことで、実験室系X線回折による結晶構造評価では困難であったHZO膜の結晶構造と強誘電性の重要な関係を解明した。また、低温形成技術確立へ向けたHZO膜の成膜手法としてプラズマALD法が有効であると結論付けた。
以上の成果は、学術論文だけでなく、国際・国内会議で積極的に報告した。また、MANA International Symposium 2021では、Excellent Poster Presentation Awardを受賞したことから、これらHZO膜の新たな作製技術が世界的に関心を集めている結果であると考えている。
なお、これらの研究は、テキサス大学ダラス校、ブルックヘブン国立研究所及び国立研究開発法人 物質・材料研究機構との共同研究によって実施された。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] The University of Texas at Dallas/Brookhaven National Laboratory(米国)
  • Country Name: U.S.A.
  • Counterpart Institution: The University of Texas at Dallas/Brookhaven National Laboratory
• [Journal Article] Correlation between ferroelectricity and ferroelectric orthorhombic phase of HfxZr1-xO2 thin films using synchrotron x-ray analysis (2021)
  • Author(s): Onaya Takashi、Nabatame Toshihide、Jung Yong Chan、Hernandez-Arriaga Heber、Mohan Jaidah、Kim Harrison Sejoon、Sawamoto Naomi、Nam Chang-Yong、Tsai Esther H. R.、Nagata Takahiro、Kim Jiyoung、Ogura Atsushi
  • Journal Title: APL Materials Volume: 9 Pages: 031111-1~7
  • DOI: 10.1063/5.0035848
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Ferroelectric polarization retention with scaling of Hf0.5Zr0.5O2 on silicon (2021)
  • Author(s): Mohan Jaidah、Hernandez-Arriaga Heber、Jung Yong Chan、Onaya Takashi、Nam Chang-Yong、Tsai Esther H. R.、Kim Si Joon、Kim Jiyoung
  • Journal Title: Applied Physics Letters Volume: 118 Pages: 102903-1~6
  • DOI: 10.1063/5.0035579
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Influence of adsorbed oxygen concentration on characteristics of carbon-doped indium oxide thin-film transistors under bias stress (2021)
  • Author(s): Kobayashi Riku、Nabatame Toshihide、Onaya Takashi、Ohi Akihiko、Ikeda Naoki、Nagata Takahiro、Tsukagoshi Kazuhito、Ogura Atsushi
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 60 Pages: SCCM01-1~5
  • DOI: 10.35848/1347-4065/abe685
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Comparison of characteristics of thin-film transistor with In2O3 and carbon-doped In2O3 channels by atomic layer deposition and post-metallization annealing in O3 (2021)
  • Author(s): Kobayashi Riku、Nabatame Toshihide、Onaya Takashi、Ohi Akihiko、Ikeda Naoki、Nagata Takahiro、Tsukagoshi Kazuhito、Ogura Atsushi
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 60 Pages: 030903-1~6
  • DOI: 10.35848/1347-4065/abde54
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Improvement in ferroelectricity and breakdown voltage of over 20-nm-thick HfxZr1-xO2/ZrO2 bilayer by atomic layer deposition (2020)
  • Author(s): Onaya Takashi、Nabatame Toshihide、Inoue Mari、Jung Yong Chan、Hernandez-Arriaga Heber、Mohan Jaidah、Kim Harrison Sejoon、Sawamoto Naomi、Nagata Takahiro、Kim Jiyoung、Ogura Atsushi
  • Journal Title: Applied Physics Letters Volume: 117 Pages: 232902-1~5
  • DOI: 10.1063/5.0029709
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Improvement of Ferroelectricity and Fatigue Property of Thicker HfxZr1-XO2/ZrO2 Bi-layer (2020)
  • Author(s): Onaya Takashi、Nabatame Toshihide、Inoue Mari、Jung Yong Chan、Hernandez-Arriaga Heber、Mohan Jaidah、Kim Harrison Sejoon、Sawamoto Naomi、Nagata Takahiro、Kim Jiyoung、Ogura Atsushi
  • Journal Title: ECS Transactions Volume: 98 Pages: 63~70
  • DOI: 10.1149/09803.0063ecst
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] パルス測定法による低温度作製したHfxZr1－xO2薄膜の強誘電体スイッチング特性及び分極疲労メカニズムの研究 (2021)
  • Author(s): 女屋 崇, 生田目 俊秀, 井上 万里, Yong Chan Jung, Heber Hernandez-Arriaga, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, 澤本 直美, 長田 貴弘, Jiyoung Kim, 小椋 厚志
  • Organizer: 電子デバイス界面テクノロジー研究会 －材料・プロセス・デバイス特性の物理－ (第26回研究会)
• [Presentation] 放射光X線による低温形成したHfxZr1－xO2薄膜の直方晶相同定の検討 (2021)
  • Author(s): 女屋 崇, 生田目 俊秀, Yong Chan Jung, Heber Hernandez-Arriaga, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, 澤本 直美, Chang-Yong Nam, Esther H. R. Tsai, 長田 貴弘, Jiyoung Kim, 小椋 厚志
  • Organizer: 第68回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] Control of ferroelectric phase formation in HfxZr1－xO2 thin films using nano-ZrO2 nucleation layer technique (2021)
  • Author(s): Takashi Onaya, Toshihide Nabatame, Naomi Sawamoto, Akihiko Ohi, Naoki Ikeda, Takahiro Nagata, and Atsushi Ogura
  • Organizer: MANA International Symposium 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] HfxZr1－xO2/ZrO2積層構造による強誘電体厚膜の強誘電性の向上 (2020)
  • Author(s): 女屋 崇, 生田目 俊秀, 井上 万里, Yong Chan Jung, Heber Hernandez-Arriaga, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, 澤本 直美, 長田 貴弘, Jiyoung Kim, 小椋 厚志
  • Organizer: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Air及びN2雰囲気のバイアスストレスによるアモルファスCarbon-doped In2O3TFTのトランジスタ特性 (2020)
  • Author(s): 小林 陸, 生田目 俊秀, 女屋 崇, 大井 暁彦, 池田 直樹, 長田 貴弘, 塚越 一仁, 小椋 厚志
  • Organizer: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Ferroelectricity of 300°C Low Temperature Fabricated HfxZr1－xO2 Thin Films by Plasma-Enhanced Atomic Layer Deposition using Hf/Zr Cocktail Precursor (2020)
  • Author(s): Takashi Onaya, Toshihide Nabatame, Yong Chan Jung, Heber Hernandez-Arriaga, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, Ava Khosravi, Naomi Sawamoto, Chang-Yong Nam, Esther H. R. Tsai, Takahiro Nagata, Robert M. Wallace, Jiyoung Kim, and Atsushi Ogura
  • Organizer: 20th International Conference on Atomic Layer Deposition (ALD 2020)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Ferroelectricity of Ferroelectric HfxZr1－xO2/Antiferroelectric ZrO2 Stack Structure Fabricated by Atomic Layer Deposition (2020)
  • Author(s): Takashi Onaya, Toshihide Nabatame, Yong Chan Jung, Heber Hernandez-Arriaga, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, Ava Khosravi, Naomi Sawamoto, Chang-Yong Nam, Esther H. R. Tsai, Takahiro Nagata, Robert M. Wallace, Jiyoung Kim, and Atsushi Ogura
  • Organizer: 20th International Conference on Atomic Layer Deposition (ALD 2020)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Improvement of Ferroelectricity and Fatigue Property of Thicker HfxZr1－xO2/ZrO2 Bi-layer (2020)
  • Author(s): Takashi Onaya, Toshihide Nabatame, Mari Inoue, Yong Chan Jung, Heber Hernandez-Arriaga, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, Naomi Sawamoto, Takahiro Nagata, Jiyoung Kim, and Atsushi Ogura
  • Organizer: Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid State Science 2020 (PRiME 2020)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Possibility of Above 20-nm-Thick HfxZr1－xO2/ZrO2 and HfxZr1－xO2/HfO2 Bilayers for High Polarization and Breakdown Voltage (2020)
  • Author(s): Takashi Onaya, Toshihide Nabatame, Mari Inoue, Yong Chan Jung Heber Hernandez-Arriaga, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, Naomi Sawamoto, Takahiro Nagata, Jiyoung Kim, and Atsushi Ogura
  • Organizer: 51st IEEE Semiconductor Interface Specialists Conference (SISC 2020)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Study of ALD HfO2-based high-k for GaN power devices and Ferroelectric devices (2020)
  • Author(s): Toshihide Nabatame, Takashi Onaya, Erika Maeda, Masashi Hirose, Yoshihiro Irokawa, Koji Shiozaki, and Yasuo Koide
  • Organizer: 20th International Conference on Atomic Layer Deposition (ALD 2020)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] The effect of oxygen source on ferroelectricity of atomic layer deposited Hf0.5Zr0.5O2 thin film (2020)
  • Author(s): Yong Chan Jung, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, Heber Hernandez-Arriga, Takashi Onaya, Kihyun Kim, Namhun Kim, Si Joon Kim, Atsushi Ogura, Rino Choi, Jinho Ahn, and Jiyoung Kim
  • Organizer: 20th International Conference on Atomic Layer Deposition (ALD 2020)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A Combinatorial Approach to the Ferroelectric Properties in HfxZr1-xO2 Deposited by Atomic Layer Deposition (2020)
  • Author(s): Jaidah Mohan, Si Joon Kim, Heber Hernandez-Arriga, Yong Chan Jung, Takashi Onaya, Harrison S. Kim, Namhun Kim, Kihyun Kim, Atsushi Ogura, Rino Choi, Myung Mo Sung, and Jiyoung Kim
  • Organizer: 20th International Conference on Atomic Layer Deposition (ALD 2020)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Investigation of Hydrogen Effect on Ferroelectricity of Atomic Layer Deposited Hf0.5Zr0.5O2 Thin Film (2020)
  • Author(s): Yong Chan Jung, Jaidah Mohan, Harrison S. Kim, Heber Hernandez-Arriga, Takashi Onaya, Kihyun Kim, Namhun Kim, Si Joon Kim, Atsushi Ogura, Rino Choi, Jinho Ahn, and Jiyoung Kim
  • Organizer: Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid State Science 2020 (PRiME 2020)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Influence of adsorbed O2 on the gate-bias stress stability of back-gate-type TFT with carbon-doped In2O3 channel (2020)
  • Author(s): Riku Kobayashi, Toshihide Nabatame, Takashi Onaya, Akihiko Ohi, Naoki Ikeda, Takahiro Nagata, Kazuhito Tsukagoshi, and Atsushi Ogura
  • Organizer: 33rd International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2020)
  • Int'l Joint Research