2018 Fiscal Year Annual Research Report
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18J40204
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
上田 紗也子 名古屋大学, 環境学研究科, 特別研究員(RPD)
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| Project Period (FY) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| Keywords | 大気エアロゾル / 粒子形態 / 硫酸塩エアロゾル / 電子顕微鏡 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、大気中に多く存在する主要なエアロゾル粒子の形状について、粒子形態と粒子の生成・変質過程および光学特性との関係を明らかにし、粒子の形態情報を活用し易くすることで、エアロゾル粒子の気候影響についてより正確に理解することへの貢献を目指している。今年度は、観測で採取した粒子の形態と粒子組成・大気環境条件との関係性の整理（研究A）、および、粒子形態を決める要因を明らかにするための室内実験（研究B）を実施した。
研究Aでは、越境汚染気塊中のエアロゾル粒子に注目し、2008年3月の沖縄県・辺戸岬観測と2013年4-5月に石川県・能登半島観測で採取したTEM試料について、以前に取得したデータの整理に加えて、名古屋大学超高圧電子顕微鏡施設のTEM（JOEL, JEM-2100plus）を利用した分析を行った。粒子形態と観測条件や、個別粒子組成を整理した結果、アンモニアによる中和や有機物の混合が硫酸塩粒子の大気中での形状に影響を及ぼすことが示唆された。
遠隔外洋域の大気エアロゾル粒子について、2008年から2009年に南インド洋と南極海で採取したエアロゾル試料の解析結果が、2018年7月に国際的学術誌に掲載された。南極海周辺で多く発見されるSatellite構造を持つ粒子が、海洋生物活動由来の硫酸塩やメタンスルホン酸塩に関連することが示唆された。
継続的に名古屋で測定している光散乱式粒子数濃度計数器の一年間の測定データを解析した。信頼できるPM2.5質量濃度値に対し、低コスト光散乱式計数器の計数率が季節ごとに異なることが示された。
研究Aの結果を踏まえ、研究Bでは、観測で観られる粒子形態を再現するため、異なる乾燥条件を経験させた粒子の形態観察を目的とした実験システムを制作し、異なる湿度を経験した粒子の形態観察を実施している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の研究主軸である透過型電子顕微鏡の利用に関しては、使い慣れた学内施設の透過型電子顕微鏡に不具合があり、名古屋大学超高圧電子顕微鏡施設の装置を新規に利用することとなった。装置に早く慣れるよう、これまでに取得していた試料の追加分析を優先して進めた。分析試料数や取得データの種類を増えたことで、既に取得していたデータとの関係性がわかりやすくなり、粒子形態と粒子組成との関係性が明らかとなりつつある。
研究Aでは、これまでに実施した観測に加え、よりグローバルな観測データを取得するため、2018年11月、研究協力者に依頼し、海洋研究開発機構の学術研究船・白鳳丸のインド洋研究航海（KH-18-6）で個別粒子解析用の試料採取を実施した。2018年度に解析した名古屋の低コスト光散乱式計数器の通年観測データについては、研究成果をまとめて2019年2月に国際的学術誌に投稿し、現在査読中である。
研究Bについては、大気条件下での昇華による粒子成長過程を観察するため、昇華核と成り得る粒子を乗せて予め観察したTEM試料を外気に暴露した。しかし、暴露中の湿湿度変化によるグリッド上での粒子の変形・移動の問題があること、エアロゾルの成長に関わる前駆気体濃度が近年低い傾向であることにより、予想した変化を観察することができなかった。一方、研究Aの遠隔外洋域観測の試料から、Satellite構造を持つ結晶質粒子が観察されたことで、結晶質粒子と球状粒子の形態分別に昇華ではない過程が関わることが示唆された。現在は、硫酸アンモニウム溶液から作成した粒子について、粒子の経験する湿度を変えた試料を作成し、形態を観察する実験を実施している。研究AとB の双方の結果から、大気中でしばしば観られる結晶型の硫酸アンモニウムの形成条件を概ね絞ることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究は、これまでの観測の成果の整理と実験から成るもので、それぞれの成果をフィードバックさせながら双方を進めている。観測データの整理から、個々の粒子の微妙な組成の違いが粒子の形態に関わること、有機物を含まない硫酸塩粒子でも乾燥時の形態が液滴・結晶・球体に分かれる場合があることが示唆された。今後は室内での再現実験を中心に、粒子の混合状態や経験する湿度に対し、異なる形態の粒子が形成される条件・要因を明確にしていく予定である。2018年度に実施したインド洋観測の海域では、近年の大きな大気汚染排出源であるインドの周辺大気や、交通量の多いマラッカ海峡近郊の船舶からの排出影響を観測できると予想している。今後は採取した試料について、硫酸塩、有機物、ススや酸化鉄、硝酸塩など人為起源物質の情報をTEM分析により取得する予定である。これまでの海洋観測の解析データと合わせて、グローバルな大気環境の違いに対する、粒子形態の分布情報を取得できると期待している。当初、初年度に名古屋での観測を予定していたが、TEMやその他の測器の利用事情や過去のデータ解析、室内実験やその他の観測との兼合いと見解の見直しにより、2018年度は実施していない。2018年に解析した名古屋での光散乱式粒子数濃度計数器の通年データを参考に、季節ごとの粒子形態のコントラストが明確になるよう、受入研究室で継続しているアンモニウムガス等の測定と合わせて、今後、粒子形態把握のための試料採取を実施する予定である。
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