2018 Fiscal Year Research-status Report
Development of quantum algorithms for quantum chemical calculations of open shell molecules
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18K03465
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| Research Institution | Osaka City University |
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Principal Investigator |
杉崎 研司 大阪市立大学, 大学院理学研究科, 特任講師 (70514529)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 量子コンピュータ / 量子化学計算 / 開殻分子 / 量子サーキット |
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| Outline of Annual Research Achievements |
分子内に不対電子を持つ開殻分子系の高精度量子化学計算を量子コンピュータで実行するための新規手法開発を目指し、量子位相推定に基づくfull-CI計算における良い試行波動関数となる配置状態関数をより効率的に生成する新規量子サーキットを提案した。本手法により、配置状態関数を生成するために必要な量子ゲート操作回数は、ベータスピンを持つ不対電子数の二乗程度から、ベータスピンをもつ不対電子数の2倍まで削減された。また、量子サーキットの深さは不対電子数にかかわらず2となり、多スピン系への応用可能性が示された。
また、共有結合切断途中にあるような完全な開殻でも閉殻でもない電子状態についてfull-CI計算を行う際の良い試行波動関数となる多配置波動関数を、Hartree-Fock波動関数から決定したジラジカル因子を用い、古典コンピュータおよび量子コンピュータ上で時間のかかるポストSCF計算を行うことなく生成する新規手法を開発した。提案した手法をエタン、エチレン、アセチレンの炭素-炭素結合解離ポテンシャル曲面に適用し、生成した多配置波動関数が全ての原子間距離でfull-CI波動関数と大きな重なりを持つことを示した。
開殻分子系において最も重要な課題の1つである基底状態のスピン量子数を決定する問題に対して、スピン演算子のもとでの波動関数の時間発展を量子コンピュータ上でシミュレートするための新規量子サーキットを開発した。本手法を量子位相推定と組み合わせることにより、任意の波動関数のスピン量子数を量子コンピュータ上で決定することができると期待される。
また、様々な開殻分子系についてスピンハミルトニアンパラメータの量子化学計算を古典コンピュータ上で行い、量子コンピュータを用いた計算の参照値となるデータを得た。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
量子コンピュータ上での量子位相推定に基づくfull-CI計算における重要な課題の1つである、full-CI波動関数と大きな重なりを持つ試行波動関数生成問題に対して、スピン演算子の固有関数を逐次生成する手法の1つであるSerber構築法を用いることで、配置状態関数をスピン数にかかわらず一定の演算時間で生成する手法を提案した。また、共有結合開裂途中にある分子のような、完全な開殻電子状態でも閉殻電子状態でもない系のfull-CI計算に適した多配置波動関数を、Hartree-Fock計算から得られたジラジカル因子を用いて効率的に構築する手法を提案した。これらによって、量子位相推定に基づく開殻分子のfull-CI計算における、試行波動関数生成の問題はほぼ解決された。
開殻分子の基底状態探索における重要課題である、任意の波動関数のスピン量子数決定問題に対して、スピン演算子のもとでの波動関数の時間発展量子シミュレーションを高速に行うための新規量子サーキットの開発を行った。量子サーキットシミュレーションプログラムを開発し、数値計算から、本手法によりスピン演算子のもとでの波動関数の時間発展が精度良く実行できることを示した。今後、スピン演算子による波動関数の時間発展量子シミュレーションと量子位相推定を組み合わせることで任意の波動関数のスピン量子数を決定する問題に応用する。
また、量子コンピュータを用いた量子化学計算の妥当性を検証するためには古典コンピュータ上での高精度量子化学計算が必須であるので、ナフタレンジイミド、ニトロキシドビラジカル、フェナジンなどの基底状態、励起状態計算を行い、スピンハミルトニアンパラメータの算出を行った。
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| Strategy for Future Research Activity |
スピン演算子のもとでの波動関数の時間発展量子シミュレーションと量子位相推定を組み合わせることで、任意の波動関数のスピン量子数を量子コンピュータ上で決定する手法を開発する。量子位相推定でスピン量子数を決定するために必要な量子ビット数、時間発展の長さの見積りを行い、古典コンピュータ上での量子サーキットシミュレーションから本手法の妥当性について検証を進めていく。
これまでに開発したスピン演算子のもとでの波動関数の時間発展とハミルトニアンによる波動関数の時間発展を組み合わせることで、交換相互作用パラメータJを計算することができる量子アルゴリズムを開発する。量子サーキットシミュレーションプログラムを開発し、数値シミュレーションから量子アルゴリズムの妥当性について評価する。さらに、量子アルゴリズムで得られた交換相互作用パラメータJの計算精度を明らかにするために、古典コンピュータ上での量子化学計算を実行し、参照値となる交換相互作用パラメータJを求める。
開殻分子では全エネルギー計算、交換相互作用パラメータJのほかに、超微細相互作用テンソル、gテンソル、ゼロ磁場分裂テンソルなどのスピンハミルトニアンパラメータの算出が重要な課題であるので、量子コンピュータを用いてこれらスピンハミルトニアンパラメータ算出手法の開発を行うとともに、古典コンピュータ上での高精度量子化学計算を行い、参照値となるデータを得ていく。
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| Causes of Carryover |
筆頭著者として執筆した論文のオープンアクセス化費用を計上していたが、筆頭著者で発表した論文2報のうち1報はオープンアクセスジャーナル(Chemical Physics Letters: X)創刊号へと掲載され、オープンアクセス化費用は出版社負担となり、残る1報も完全オープンアクセスジャーナル(ACS Central Science)へと掲載され、オープンアクセス化費用がかからなかったため。翌年度分として請求した助成金と合わせて、新たに筆頭著者として執筆する論文のオープンアクセス化費用、国際会議で研究成果を発表するための旅費として使用する予定である。
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