2018 Fiscal Year Research-status Report
Methodology for determining surface structure changes using a single-shot reflection high energy electron diffraction
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18K03483
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
川村 隆明 東京大学, 生産技術研究所, シニア協力員 (20111776)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小倉 正平 東京大学, 生産技術研究所, 助教 (10396905)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 反射電子回折 / 位相回復法 / 動的過程 / 超短時間反射電子回折 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
単ショットの反射電子回折強度分布から表面原子配列変化を決める方法の基礎を明らかにするとともに、具体化するための方法論の開発を行った。
方法論の基礎を明らかにする研究の中で、金属表面の水素が反射電子回折強度に予想以上の変化をもたらすことを見つけ、その原因の解明を行った。これまで表面構造解析の最も標準的手段である低速電子回折では、結晶表面の水素位置決定は難しいとされ、多くの場合、水素の周りの基盤の金属原子位置の解析を通して水素原子の位置が決定されてきた。その理由は結晶を構成する原子の散乱因子に比べ、水素の原子散乱因子が小さいことにある。ところが反射電子回折では、前方散乱が主であり散乱角が小さいために、水素の原子散乱因子といくつかの金属の原子散乱因子との比は0.05から0.1程度になり、水素からの散乱の効果が検出可能であることを見出した。このことをNi(111)上の水素について系統的に調べ、電子が表面すれすれに入射するとき結晶内への侵入距離が短くなり、さらに表面原子からの散乱が強調される条件において、表面水素によって反射電子回折強度が大きく変化することがわかった。さらに金属のサブサーフェスに水素が存在するときにも反射電子回折強度が大きく変化する条件があることを見出した。この結果は、反射電子回折法が、これまで標準的方法がなかった金属表面に存在する水素の原子配列決定法になると考えられ、重要な成果である。
金属表面の水素は化学反応、とくに触媒や脆化などの分野で古くから重要な課題であり、そのためには、表面水素の位置決定は必要不可欠である。この水素位置決定に反射電子回折法が利用できることを明確に示した本研究の成果は、大きなインパクトをもつものと考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では２つのプロジェクトを並行して進めている。一つは反射電子回折強度（RHEED）を用い、静的な状態の表面原子配列を高精度に決定する方法を開発するプロジェクトである。もう一つは第１のプロジェクトで得られた静的な状態の表面原子配列を利用した単ショットRHEED位相回復法の方法論の開発である。
前者のプロジェクトでは、表面原子配列変化前後の定常状態の結晶表面の原子配列を決めるための方法論を検討し、従来よりも高い精度で決める（小さな信頼因子を得る）ことができるようになった。この研究の中で、金属表面の水素がRHEED強度に予想以上の変化をもたらすことを見つけ、その原因の解明を行った。この結果は、表面化学はもちろん材料化学の分野で重要なものと考えられる。後者のプロジェクトでは、RHEED位相回復法の方法論の基礎を確立するため、従来の位相回復法に工夫を加え、より高い位置分解能で位相回復する方法を見出した。
実験面では研究分担者を中心に準備を進め、対象の系を絞るための予備実験を行った。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後も本研究の上記２つのプロジェクトを並行して進める。
静的な状態の表面原子配列をRHEED強度解析から高精度に決定するプロジェクトでは、前年度の研究で見出した、金属表面の水素の原子配列を決定することを中心に研究を進める。この金属表面の水素は当初予定していた系とは異なるが、表面における動的過程の解析が長年にわたり望まれているものであり、さらに単ショットRHEED位相回復法をこの系で行うことは学術的価値も高いものと考えられるからである。
単ショットRHEED位相回復法の方法論の開発では、金属表面の水素の原子配列を解析するための電子線の回折条件、ビーム・サイズ等の適切な条件を探索し、原子分解能で原子配列を求める位相回復法について理論・実験の両面から研究を進める。
上記のように研究を進め、単ショットで測定された反射電子回折強度分布から表面での動的過程の原子配列変化を決定する方法論の開発を行う。
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| Causes of Carryover |
予定していた電子散乱強度高速解析用サーバーの主要部を構成するコンピュータを検討した結果、2019年度に販売予定であるコンピュータを使用してサーバーを構成することが、本研究で利用する計算プログラムの高速化と可視化に最適であると判断し、当初予定を変更し、このサーバーの導入を2019年度に行うこととし、物品費の多くを繰り越したため。2019年度に使用する予定である。
また、本研究では反射電子回折を用いて表面水素の位置決定が行うことができることを見出したが、この研究のインパクトが大きいとの判断から多面的確認作業を行い、外部発表に要する経費を繰り越したため。今後は本研究の成果発表を行うために学術雑誌発表、学会発表などの外部発表に助成金を使用する予定である。
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