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2018 Fiscal Year Research-status Report

コバルト酸化物におけるスピン軌道量子臨界点のマルチプローブ研究

Research Project

Project/Area Number 18K03503
Research InstitutionNissan ARC Ltd. (Material Analysis Department, Device Functional Analysis Department)

Principal Investigator

富安 啓輔  株式会社日産アーク(マテリアル解析部、デバイス機能解析部), マテリアル解析部、デバイス機能解析部, 主任研究員 (20350481)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 岡崎 竜二  東京理科大学, 理工学部物理学科, 准教授 (50599602)
小林 義彦  東京医科大学, 医学部, 講師 (60293122)
齋藤 智彦  東京理科大学, 理学部第一部応用物理学科, 教授 (30311129)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2022-03-31
Keywordsスピンクロスオーバー / コバルト酸化物 / スピン型励起子絶縁 / 輸送特性 / 磁歪スイッチイング / 中性子・放射光・光電子分光 / 結晶・磁気・電子構造
Outline of Annual Research Achievements

コバルト酸化物LaCoO3の等価数置換系 LaCo1-yScyO3 を新たに合成し、その電子・スピン状態を磁化・電気抵抗・熱電係数・熱膨張・磁気膨張・X線回折・中性子分光という様々な実験手法の複合(マルチプローブ)により調べた。その結果、Sc 置換と共に、Co(Sc)-O間距離の収縮(共有結合性の増強)、2状態のエネルギーの接近、電気絶縁性・磁化率・磁気膨張率の増大、電荷励起ギャップの非単調な変化が、連動して有意に発現することを観測した。また、解析の結果、新状態について得られた全特性が、非局在的な低スピンと高スピンの量子重ね合わせモデルと一致した。一方、従来の低・高スピンの古典的な混合モデルでは、磁化と磁気膨張率の比など、全特性を同時に説明することはできなかった。以上、この新置換物質中に、スピンの励起子絶縁もしくは極めて近い量子状態が創出されたことが強く示唆された。
LaCoO3のCo 2p内殻および価電子帯の硬X線光電子分光(HAXPES)スペクトルの詳細な温度変化(10 K to 室温)を、HAXPESで顕著に現れる「入射光偏光-光電子放出角依存性」も含めて詳細に測定することに成功し、電子構造の温度変化は単にCo 3d状態の温度変化のみでは説明できないことを見出した。また真空紫外光を用いて、LaCoO3の角度分解光電子分光測定を実施した。その結果、価電子帯頂上のCo 3d t2gバンドには顕著なバンド分散が見られないことが明らかとなった。
類型コバルト酸化物PrCoO3のコンプトン散乱実験を行い、温度9 Kおよび300 Kでのコンプトンプロファイル(Jz(pz))の結晶方位依存性を擬立方晶[100]方向から[110]方向の間の6方位で測定した。その結果、温度差分コンプトンプロファイル(ΔJz(pz))から、結晶方位依存性があることが明らかになった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

LaCoO3のSc置換系について、電子・スピン・格子状態の変化を捉えることができたため。特に、2つの異なる輸送係数(電気抵抗率とゼーベック係数)、磁気体積効果、磁化率、格子収縮、スピンギャップで共通して異常が観測されたことは、Sc置換系における電子構造とスピン状態の異常な変化を示唆するものと考えている。
また、計画通り、LaCoO3の電子構造の最低温までの温度変化の検証および世界初の角度分解光電子分光測定の実施や、PrCoO3のコンプトン散乱による分析を達成したため。

Strategy for Future Research Activity

以下を進めていく予定である。
・LaCoO3に対する別の置換効果やコバルトの同族元素にあたるロジウム酸化物の物性の解明
・角度分解光電子分光スペクトルで顕著な分散が見られなかったので、さらにこれを詳細に検証すべく、軟X線領域での測定;進捗次第で、さらに温度変化測定を行い、価電子帯頂上のバンド構造変化が励起子絶縁体的であるかどうかの検証
・理論的にPrのサポートによりスピン励起子絶縁体になりうるとされるPr1-xCaxCoO3を念頭に、PrCoO3における電子運動量分布の再構成を行い、Pr 4f多重項の役割検討

Causes of Carryover

分担者の小林が、次年度分と合算して放射光実験の消耗品費に充てるため

  • Research Products

    (34 results)

All 2019 2018 Other

All Journal Article (10 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 10 results,  Open Access: 2 results) Presentation (22 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 2 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] A new mathematical approach to finding global solutions of the magnetic structure determination problem2018

    • Author(s)
      K. Tomiyasu, R. Oishi-Tomiyasu, M. Matsuda, and K. Matsuhira
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 8 Pages: 16228

    • DOI

      10.1038/s41598-018-34443-2

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Quantum Paramagnet Near Spin‐State Transition2018

    • Author(s)
      K. Tomiyasu, N. Ito, R. Okazaki, Y. Takahashi, M. Onodera, K. Iwasa, T. Nojima, T. Aoyama, K. Ohgushi, Y. Ishikawa, T. Kamiyama, and S. Ishihara
    • Journal Title

      Advanced Quantum Technologies

      Volume: 1 Pages: 1800057

    • DOI

      10.1002/qute.201800057

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Magnetic Properties of One-Dimensional Quantum Spin System Rb2Cu2Mo3O12 Studied by Muon Spin Relaxation2018

    • Author(s)
      S. Ohira-Kawamura, K. Tomiyasu, A. Koda, D. P. Sari, R. Asih, S. Yoon, I. Watanabe, and K. Nakajima
    • Journal Title

      JPS Conf. Proc.

      Volume: 21 Pages: 11007

    • DOI

      10.7566/JPSCP.21.011007

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Excitonic dispersion of the intermediate spin state in LaCoO3 revealed by resonant inelastic x-ray scattering2018

    • Author(s)
      Ru-Pan Wang, Atsushi Hariki, Andrii Sotnikov, Federica Frati, Jun Okamoto, Hsiao-Yu Huang, Amol Singh, Di-Jing Huang, Keisuke Tomiyasu, Chao-Hung Du, Jan Kune?, and Frank M. F. de Groot
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 98 Pages: 35149

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.98.035149

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Chiral-crystal-structure transformations and magnetic states of R3Rh4Sn13 (R=La and Ce)2018

    • Author(s)
      Kazuya Suyama, Kazuaki Iwasa, Yuka Otomo, Keisuke Tomiyasu, Hajime Sagayama, Ryoko Sagayama, Hironori Nakao, Reiji Kumai, Yoshinori Kitajima, Fran?oise Damay, Jean-Michel Mignot, Akira Yamada, Tatsuma D. Matsuda, and Yuji Aoki
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 97 Pages: 231538

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.97.235138

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Spectroscopic signature of trimer Mott insulator and charge disproportionation in BaIrO32018

    • Author(s)
      R. Okazaki, S. Ito, K. Tanabe, H. Taniguchi, Y. Ikemoto, T. Moriwaki, and I. Terasaki
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 98 Pages: 205131

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.98.205131

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Correlation in transport coefficients of hole-doped CuRhO2 single crystals2018

    • Author(s)
      K. Kurita, H. Sakabayashi, and R. Okazaki
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 98 Pages: 115103

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.99.115103

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enhanced Seebeck coefficient by a filling-induced Lifshitz transition in KxRhO22018

    • Author(s)
      N. Ito, M. Ishii, and R. Okazaki
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 99 Pages: 041112(R)

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.99.041112

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The symmetry change of Co-3d orbital associated with the 500 K spin-crossover accompanied by insulator-to-metal transition in LaCoO32018

    • Author(s)
      Y. Kobayashi, Y. Sakurai, N. Tsuji, K. Sato, and K. Asai
    • Journal Title

      Phys. Rev. B

      Volume: 98 Pages: 115154

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.98.115154

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Crystal orientation dependence of magnetostriction of twinned perovskite cobalt oxide2018

    • Author(s)
      K. Sato, K. Minagawa, M. Nakamura, T. Ichikawa, Y. Hara, K. Nakaoka, Y. Kobayashi, and K. Asai
    • Journal Title

      J. Alloys and Compounds

      Volume: 75 Pages: 327

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2018.04.139

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 層状ロジウム酸化物の熱電効果2019

    • Author(s)
      岡崎竜二
    • Organizer
      第二回コバルト研究会
    • Invited
  • [Presentation] CuRh1-yMgyO2単結晶における低温での電気抵抗率と熱起電力の相関2019

    • Author(s)
      栗田寛士, 坂林北斗, 岡崎竜二
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会(2019年)
  • [Presentation] 硬X線光電子分光法(HAXPES)によるLaCoO3の電子構造2019

    • Author(s)
      金井大輔、高柳亮平、大川万里生、小林義彦、保井晃、池永英司、齋藤智彦
    • Organizer
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] Electronic structure of Pr1-xYxCoO3 showing a unique magnetic state2019

    • Author(s)
      D. Kanai, R. Takayanagi, M. Okawa, Y. Kobayashi, M. Kobayashi, M. Minohara, K. Horiba, H. Kumigashira, A. Yasui, E. Ikenaga, and T. Saitoh
    • Organizer
      The 1st International Workshop on Momentum Microscopy and Spectroscopy for Materials Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Mn 2p core-level electronic structure of a new material for a spacecraft radiator La0.775Sr0.225-xCaxMn1-yGayO3 studied by hard x-ray photoemission spectroscopy2019

    • Author(s)
      H. Iio, M. Okawa, A. Yasui, E. Ikenaga, K. Takagi, H. Kuwahara, S. Tachikawa, and T. Saitoh
    • Organizer
      The 1st International Workshop on Momentum Microscopy and Spectroscopy for Materials Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Electronic structure of LaCoO3 probed by Hard x-ray photoemission spectroscopy2019

    • Author(s)
      D. Kanai, R. Takayanagi, M. Okawa, Y. Kobayashi, A. Yasui, E. Ikenaga, and T. Saitoh
    • Organizer
      The 23rd Hiroshima International Symposium on Synchrotron Radiation
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 特異な磁性状態を示すLaCoO3の電子構造の研究2019

    • Author(s)
      金井大輔、高柳亮平、大川万里生、小林義彦、保井晃、池永英司、齋藤智彦
    • Organizer
      2018年度量子ビームサイエンスフェスタ・第36回PFシンポジウム
  • [Presentation] La1-xSrxMnO3における価電子帯光電子分光スペクトルの温度・hn依存性2019

    • Author(s)
      大江日南子、中島優世、大川万里生、野田正亮、菱田智子、大林和重、保井晃、池永英司、桑原英樹、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] 角度分解光電子分光による層状Mn酸化物La2-2xSr1+2xMn2O7の電子構造2019

    • Author(s)
      大久保晶平、宮林麟太郎、平井雄大、大川万里生、野田正亮、桑原英樹、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] 超高分解能粉末中性子回折によるスピネルFeCr2O4の磁気構造研究2018

    • Author(s)
      富安啓輔, 石橋広記, Sanghyun Lee, 萩原雅人, 鳥居周輝, 神山崇
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会, 同志社大(京田辺キャンパス)
  • [Presentation] 中性子非弾性散乱と理論計算の融合によるLaCoO3の研究2018

    • Author(s)
      富安啓輔, 野村拓司, 小林義彦, 古府麻衣子, 河村聖子
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会, 同志社大(京田辺キャンパス)
  • [Presentation] コバルト酸化物LaCoO3とLa(Co0.99Ni0.01)O3の弾性異常2018

    • Author(s)
      岡田竜一, 渡辺忠孝, 富安啓輔
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会, 同志社大(京田辺キャンパス)
  • [Presentation] Transport properties in the layered Rh oxide KxRhO22018

    • Author(s)
      Naoko Ito, Mayu Ishii, Ryuji Okazaki
    • Organizer
      The 3rd Asian Conference on Thermoelectrics (ACT3) & The 5th Micro & Nanoscale Heat Transfer and Energy Workshop (MNHTE2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Thermoelectric properties of CuRh1-yMgyO2 single crystals2018

    • Author(s)
      Kanji Kurita, Hokuto Sakabayashi, Ryuji Okazaki
    • Organizer
      The 3rd Asian Conference on Thermoelectrics (ACT3) & The 5th Micro & Nanoscale Heat Transfer and Energy Workshop (MNHTE2018),
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 単結晶CuRh1-yMgyO2の熱電特性2018

    • Author(s)
      栗田寛士, 坂林北斗, 岡崎竜二
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Imaging of electron-orbital state relevant to the spin-crossover in cobalt oxides using X-ray Compton scattering2018

    • Author(s)
      小林義彦
    • Organizer
      第28回日本MRS年次大会
  • [Presentation] ARPESによる層状Mn酸化物La2-2xSr1+2xMn2O7(x~0.5)の電子構造の研究2018

    • Author(s)
      宮林麟太郎、髙橋裕也、大久保晶平、大川万里生、野田正亮、桑原英樹、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 宇宙機用ラジエータに応用するペロブスカイト型Mn酸化物の硬X線光電子分光による価電子帯電子構造研究2018

    • Author(s)
      中谷俊介、飯尾大貴、大川万里生、太刀川純孝、桑原英樹、保井晃、高木康多、池永英司、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 共鳴光電子分光法によるPr1-xYxCoO3の電子構造の研究II2018

    • Author(s)
      金井大輔、高柳亮平、中村拓海、大川万里生、小林義彦、小林正起、簑原誠人、堀場弘司、組頭広志、小野寛太、E. F. Schwier、島田賢也、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 硬X線光電子分光法によるLa0.775Sr0.225-xCaxMn1-yGayO3の電子構造研究2018

    • Author(s)
      飯尾大貴、大川万里生、保井晃、池永英司、高木康多、桑原英樹、太刀川純孝、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] Electronic structure of Pr1-xYxCoO3 probed by photoemission spectroscopy2018

    • Author(s)
      Daisuke Kanai, Ryohei Takayanagi, Mario Okawa, Yoshihiko Kobayashi, Masaki Kobayashi, Masato Minohara, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Akira Yasui, Eiji Ikenaga, and Tomohiko Saitoh
    • Organizer
      International Workshop on Trends in Advanced Spectroscopy in Materials Science (TASPEC)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spin crossover phenomena in trivalent Co oxides from a viewpoint of electronic structure2018

    • Author(s)
      齋藤智彦
    • Organizer
      第28回日本MRS年次大会
    • Invited
  • [Remarks] 数理科学が証明する磁気構造と原子占有率の初の決定法 ~磁石材料、水素・電池材料の高性能化へ期待~

    • URL

      https://www.tohoku.ac.jp/japanese/2018/11/press-20181128-method.html

  • [Remarks] コバルト酸化物でスピンの量子重ね合わせ状態を創出 ~量子演算素子の基礎となる励起子絶縁状態の実現へ~

    • URL

      https://www.tohoku.ac.jp/japanese/2018/12/press-181007-LaCoScO3-seika-ver9.html

URL: 

Published: 2019-12-27  

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