2021 Fiscal Year Research-status Report
時間分解共鳴軟X線散乱によるフォノンとゆらぎのダイナミクスの研究
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18K03534
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
田久保 耕 東京工業大学, 理学院, 特任助教 (30738365)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 光誘起相転移ダイナミクス / 共鳴軟X線散乱 / X線分光 / スピンダイナミクス / 強相関電子系 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
強相関電子系物質の電子構造のダイナミクスの研究を目的として、放射光X線を用いた時間分解型の共鳴軟X線散乱や電子線回折測定を行い、光照射・光誘起相転移に伴う構造と電子状態変化のダイナミクスに関する研究を行った。
本年度は主としてBa3CuSb2O9に関する研究を行った。Ba3CuSb2O9はCuサイトの軌道とスピンの揺らぎに興味がもたれる物質である。この軌道とスピンの揺らぎと酸素に入ったホールの関係性を共鳴軟X線散乱測定を用いて明らかにした。Ba3CuSb2O9には六方晶と斜方晶の2相が存在することが知られているが、酸素ホールはゆらぎの大きな六方晶相試料のみで観測される。Cu L吸収端を用いた光誘起ダイナミクス測定において、酸素ホールが入った六方晶相試料において、約6GHzのコヒーレント振動が観測されることを明らかにした。このコヒーレント振動の時間スケールは、この物質の持つスピン軌道ゆらぎの持つ時間スケールと一致する。一方、軌道ゆらぎのない斜方晶相試料のダイナミクスには振動が全く観測されなかった。
また、重い電子系Yb(Al1-xMnx)B4の電子状態に関する研究を行った。Mn 2p内殻を用いたX線吸収分光により、ドープされたMnサイトの電子相関がMnOなどの2価の酸化物と同程度であることを確認した。このことは遍歴系の化合物内の遷移金属の電子状態としては非常に意外な結果である。一方で、同じMn 2p内殻を用いた光電子分光測定からは、Mn 3d軌道が、BサイトおよびYb サイトのバンドとよく混成することで、やはり非常に遍歴的になっており、近藤効果による非磁性化が起こっていることが示唆された。この遷移金属サイトと希土類サイトのユニークな階層的な混成状態は、Yb(Al1-xMnx)B4における比較的高い反強磁性転移温度を持つ近藤半導体相の出現と密接に結びついていると考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究は、国内外の放射光・XFEL光源を用いた測定を複数回行い、①Ba3CuSb2O9等のスピン・軌道液体状態の持つ”集団的なフォノン”を、光照射に伴うコヒーレントフォノンとして可視化観測すること、また②BaFe2X3等の超伝導体の研究において、超伝導と電荷・磁気・軌道の秩序の共存/競合関係を、ダイナミクス測定により時間軸で分離した立場から明らかにすること、の２つを研究の目標としている。Ba3CuSb2O9の研究においては、コヒーレントフォノンを観測するなど、一通りの測定を行い、一定の成果を得るところまで到達した。特に研究成果を２本の投稿論文としてまとめ発表することができた。BaFe2X3の測定においても、基底状態の共鳴軟X線散乱測定を行い、BaFe2S3のスピンと軌道の整列が異なる温度から発達すること、およびBaFe2S3とCsFe2Se3で軌道状態が異なること等を明らかにした。
しかし、コロナ禍における出張制限の影響で、放射光光源などの学外施設を用いた実験研究は困難になっている。出張を伴う測定を年に複数回行い、再現性の確認・追試を重ね、本研究の最終目標である複数の物質におけるフォノンと揺らぎに関する光誘起ダイナミクスの全体像を確立するところまでは到達できなかった。
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| Strategy for Future Research Activity |
出張制限が不定期に起こる現在の状況では安定してビームタイムを確保することは難しい。当初の計画で予定していたように、国内外の放射光やXFEL施設を用いた測定を年に複数回行う形で、一連の光誘起ダイナミクスの全体像を確立するのは非常に困難である。代わりに、これまでの放射光で行ってきた実験に、大学の実験室内のレーザー光源・装置を用いた測定を組み合わせることで、現象の追試・再現性を確認する形に研究計画を変更する。最近、研究代表者らは実験室内で、時間分解型のフェムト秒電子線回折装置を立ち上げた。物質の構造ダイナミクスの研究も実験室内の装置で測定することが可能となった。複数の測定を組み合わせ、状況に応じて実行可能な研究を見定めて成果を発表していく計画である。
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| Causes of Carryover |
次年度使用額が生じた理由は、学外施設を用いた実験が十分に実行できず、追試や結果の再現性の確認がとれなかったため、研究をまとめることができなかった為である。追試や再現性の確認を行い研究成果をまとめる為に、時間分解電子線回折装置など実験室での測定を組み合わせた研究を行う形に計画を変更し、測定に必要な部品を補充することで、早急に成果を発表する。
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