2021 Fiscal Year Research-status Report
電流印加による多層グラフェン固相析出プロセスの低温化と低抵抗化
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18K04289
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| Research Institution | Shibaura Institute of Technology |
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Principal Investigator |
上野 和良 芝浦工業大学, 工学部, 教授 (10433765)
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2018-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 多層グラフェン / 固相析出 / 電流の作用 / 電極・配線 / 電子デバイス / エレクトロマイグレーション / 結晶化 / ドーピング |
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| Outline of Annual Research Achievements |
多層グラフェン（MLG)は、集積回路配線やインダクタなどの導体材料として現在用いられている銅（Cu）に比較して、ナノサイズでの抵抗が低いことや、長さあたりのインダクタンスが大きいなどの特徴があり、新しい導体材料として注目されている。一方、MLGのデバイス応用実現のためには、デバイス基板上に直接、MLG膜を堆積する技術が求められる。また低抵抗なMLGを得るには、MLG中の電荷を増やすためのドーピングが必要になる。MLGの直接堆積法として固相析出法があるが、結晶性の向上とプロセス温度の低温化が課題である。また、ドーピングにおいては高濃度ドーピングとその安定性の向上が課題である。本研究では、固相析出において、電流の作用による結晶性の向上と低温化を、ドーピングにおいて、五塩化モリブデンによる安定な高濃度ドーピングを検討している。
固相析出では、MLGの原料となる炭素（C）と触媒（Ni）の層をC/Niのように積層した構造を400℃から800℃で加熱して、MLGを析出させる。現在まで、Ni層に電流を流しながら固相析出させることで、電流を流さない場合に較べて結晶性が向上し、400℃の低温においてもMLGの結晶化が観測できた。また、C/Niの膜厚を変化させ、最も良い結晶性が得られる膜厚を明らかにした。さらに冷却時にも電流を流し、冷却速度を調整することで、さらに結晶性を改善できた。結晶性は、温度が高く電流が多いほど向上したが、一方で、析出するMLGの均一性が劣化する問題が見られた。均一性劣化の原因として、電流によるNi凝集の促進効果が確かめられた。MLGの均一性と結晶性はトレードオフの関係にあり、このトレードオフの解決が、抵抗評価に向けた現状の課題である。ドーピングによる低抵抗化では、熱CVDによる結晶性の良いMLG膜に高濃度ドーピングを行い、低抵抗化と室温保管中の安定性を確認した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
概要で述べたように、電流の作用によって、C/NiからのMLGの固相析出において、結晶性の改善が得られた一方で、Ni触媒層の凝集が促進され、析出するMLGが不均一になる問題が明らかになった。また、プロセス温度や電流を増やすほど、MLGの結晶性が改善する一方で、析出の均一性も劣化する結果となった。当初の計画にあるMLG膜の電気的特性（抵抗）の評価を行うには、均一な膜の形成が必要である。そのためは、結晶性と均一性のトレードオフを解決して、結晶性が良く、かつ均一なMLG膜を実現する必要がある。現在までに、C/Niの膜厚や冷却過程の最適化を行って、結晶性の改善の最大化を行ってきたが、その条件では均一な膜が得られていない。一方、400℃で均一な膜が得られているが、十分に結晶性の高い膜が得られていない。並行して検討してきたドーピングにおいては、熱CVDによる高い結晶性のMLG膜へのドーピング実験結果から、有効なドーピングのためには、ある程度以上の結晶性が必要と考えられ、均一な膜において結晶性のさらなる改善が必要と考えられる。その実現のためには、当初の計画では想定していなかったプロセス条件（昇温速度など）の改善を検討する時間がさらに必要である。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究では、デバイス上に直接MLGを堆積することができる固相析出において、電流印加を行うことで、結晶性の向上とプロセスの低温化が図れることを明らかにしたが、電流印加によって、Ni触媒層の凝集も促進され、MLGの析出が不均一になる問題も明らかになった。低抵抗化を検証するためには、均一なMLG膜を実現する必要があり、そのためには、結晶性と均一性のトレードオフを解決する必要がある。
そこで、今後の研究では、電流印加固相析出における、結晶性と均一性のトレードオフを解決して、電気的特性評価が可能になるように、均一な膜において結晶性をさらに改善するプロセス条件を明らかにする。具体的には、今まで得られたC/Ni構造の最適膜厚、温度、電流条件の結果をもとに、今まで検討していなかった昇温速度や、電流を印加するタイミングなどが、成膜特性に与える影響を調べ、均一で結晶性の良い成膜条件を見出す。また、得られた膜にドーピングを行い、低抵抗化を図る。
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| Causes of Carryover |
コロナ感染状況により実験ができない時期が生じ、均一で結晶性の良いMLG膜を得るプロセス条件の最適化実験に遅延を生じた。次年度は、均一で結晶性の良いMLG膜を形成し、当初計画の低抵抗化の検証を行うため、プロセス条件をさらに最適化する実験に必要な資材や分析に使用する。
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