2018 Fiscal Year Research-status Report
Fabrication of highly permselective silica membranes at ordinary temperatures and pressures using atmospheric-pressure plasma-enhanced chemical vapor deposition
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18K04814
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
長澤 寛規 広島大学, 工学研究科, 助教 (30633937)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 大気圧プラズマ / 化学気相蒸着 / 有機無機ハイブリッドシリカ膜 / 分子ふるい膜 / 常温常圧製膜 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は，大気圧非平衡プラズマを用いた化学気相蒸着法（大気圧プラズマCVD）により，高透過選択性を示す有機無機ハイブリッドシリカ膜の低温製膜の実現を目指すものである．2018年度は，大気圧プラズマCVDによる製膜条件のうち，プラズマを構成するガス種の影響と蒸着時の基材温度が膜構造および透過特性に及ぼす影響について重点的に検討を行った．シリカ前駆体にヘキサメチルジシロキサンを用い，プラズマガスとして窒素/アルゴン混合ガス，あるいは窒素/ヘリウム混合ガスを用いて製膜を行った結果，窒素/アルゴン系では水素透過率10-6 mol/(m2 s Pa)以上の高透過性膜が，窒素/ヘリウム系では水素/窒素透過率比30倍程度の高選択性膜が得られ，プラズマを構成するガス種により反応が異なり，透過特性の制御が可能であることが明らかとなった．また，基材温度を50～200℃の範囲で制御して製膜を行った結果，高温での製膜では高い透過率を維持したまま，選択性の高い膜が得られることが確認された．基材温度によって，得られる蒸着層のシリカネットワーク構造に違いが見られ，これを詳細に制御することで，更なる高透過選択性膜の開発の可能性が示唆された．中でも，窒素/アルゴンを放電ガスとして200℃で製膜したシリカ膜は水素透過率10-6 mol/(m2 s Pa)以上かつ水素/六フッ化硫黄透過率比5000倍以上の高い透過選択性を示した．これは，既存の高温製膜法で得られるシリカ膜と同等の膜性能であり，大気圧プラズマCVD法により常温常圧で高透過選択性シリカ膜が可能であることが明らかとなった．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2018年度は，プラズマを構成するガス種の影響と蒸着時の基材温度が膜構造および透過特性に及ぼす影響について重点的に検討を行い，大気圧プラズマCVDにより高透過選択性シリカ膜の製膜が可能であることを明らかにできた．研究は概ね予定通り進捗しており，今後は前駆体の構造等の影響を検討する．
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| Strategy for Future Research Activity |
2019年度以降は，有機無機ハイブリッドシリカ膜の透過選択性の更なる向上を目指し，膜構造の精密制御について検討する．例えば，2018年度に明らかにしたプラズマを構成するガス種や蒸着時の基材温度に加え，様々な構造を有するケイ素含有モノマーをシリカ前駆体として製膜を行い，それらが透過特性に及ぼす影響を網羅的に評価し，分離系に応じた最適な製膜条件の探索を行う．新規なシリカ前駆体としては，Si原子に有機側鎖を有するものや，2つのSi原子を持ち，その間を有機基が架橋した化合物を検討する．有機基の構造によりSi原子間距離や化学的特性が異なり，得られるネットワーク構造のサイズや親疎水性を制御可能であり，透過特性のより詳細な制御が可能であると考える．FTIRやXPS，SEMによる膜構造分析と合わせて，製膜メカニズムを解明し，製膜条件の最適化を進める．これらの製膜条件の影響を明らかにした後，常温常圧製膜という大気圧プラズマCVDの特徴を活かし，高分子多孔膜を基材とする製膜にも取り組む予定である．
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| Causes of Carryover |
プラズマCVDの原料を供給するバブリング装置の温度制御機器を，既設の装置で一時的に代用したため当該助成金が生じた．温度制御機器は，2019年度中に代用品から当初計画品に置き換える予定である．
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