2020 Fiscal Year Annual Research Report
水素を選択的に活性化し低温でアンモニアを生成するナノ反応場分離触媒の研究
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18K04834
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| Research Institution | University of Yamanashi |
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Principal Investigator |
宮尾 敏広 山梨大学, 大学院総合研究部, 教授 (90312090)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | アンモニア合成反応 / メソポーラスシリカ被覆触媒 / 水素活性化 / 担持金属触媒 / 昇温反応 / 水素利用 / 水素キャリア |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、従来のアンモニア合成プロセスと比較してより低温、低圧条件下でアンモニア生成反応が進行し得る触媒の開発検討を実施した。
金属担持触媒の表面を規則的メソポーラスシリカ膜で被覆することにより、シリカ被覆部分には水素分子のみが吸着し窒素など他の競争吸着成分からの吸着阻害を受けることなく水素の解離吸着が進行することを見出した。この現象は一酸化炭素などの強吸着成分が共存する系でも進行し、一酸化炭素存在下で水素重水素混合ガスを導入すると、シリカ膜が無い場合は全く水素重水素交換反応が進行しないが、シリカ膜で被覆することによってこの同位体交換反応が高速で進行する。これはシリカ被覆によって水素のみを活性化する活性点が発現したことを示しており、水素膜の分子篩能によるものと考察した。また触媒の被覆を緻密なシリカ膜ではなくメソポーラスシリカ膜とすることによってシリカ被覆部分では水素の活性化が進行し、メソ孔内の金属触媒露出部分では競争吸着成分（ここでは窒素分子）の吸着解離が進行し、解離吸着した窒素分子に活性化された水素がスピルオーバーすることによってアンモニアのマイルドな条件下での生成が進行することが期待できる。
上記で開発したメソポーラスシリカ被覆触媒で得られた特異な水素活性化サイト生成に基づく指導原理に従って新規なアンモニア合成触媒の開発検討を実施した。実施に当たり常圧条件下の連続流通式でアンモニア合成反応ならびに生成アンモニアの高感度検出を行うための常圧流通式昇温触媒評価装置を整備した。
最終年度ではアルミナに担持した遷移金属および貴金属触媒を用いてアンモニア合成反応を行い、そのシリカ被覆の有無によるアンモニア合成活性およびアンモニア合成反応の活性化エネルギー等を評価し本研究のコンセプトの妥当性を検証した。
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Research Products
(1 results)
