2018 Fiscal Year Research-status Report
高いCO2メタン化活性を有する低結晶ルテニウム金属ナノレイヤー触媒の創成
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18K04835
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
佐藤 勝俊 京都大学, 実験と理論計算科学のインタープレイによる触媒・電池の元素戦略研究拠点ユニット, 特定講師 (30586607)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 貴金属ナノレイヤー / 希土類酸化物 / メタン化 / サバティエ反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
CO2排出量削減の有望な手段として，CO2メタン化プロセスが注目されている．しかし，現在使用されている触媒は低温域における活性が不十分であり，高いメタン収率を実現する反応プロセスが確立されていない．本研究では，申請者が開発した「低結晶性ルテニウムナノレイヤー」をコア技術とし，CO2メタン化の反応中間体を高効率に捕捉・活性化する活性点構造を構築する．これにより，CO2を低温で高効率にメタン化させることができる高活性な触媒の創成を目指す．
本年度は既にルテニウムナノレイヤーを構築できることが実証されているRu/Pr2O3を調製し，ナノ粒子担持型の触媒との活性の比較を実施した．また，種々の金属酸化物にRuを担持した触媒を調製し，その活性についても評価を行った．更に，ナノレイヤーの形成機構の解明のために、Pr2O3上にRuナノレイヤーと結晶性ナノ粒子を作り分ける技術の開発にも着手した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ナノレイヤー型Ru/Pr2O3の触媒の優位性を検討するために，Ru/MgOやRu/CeO2など結晶性ナノ粒子担持型の触媒との間でCO2メタン化活性の比較を行った．その結果，Ru/Pr2O3がこれらの結晶性ナノ粒子担持型触媒と比較して高いメタン化活性を示すことを確認でき，ナノレイヤー構造がメタン化活性に対して有意であることを確認した．一方で，これらの活性はガス流量や反応条件による影響を大きく受けることがわかり，反応条件を含めた最適化が必要であることが示唆された．また，この過程でいくつかの希土類酸化物担体がRu/Pr2O3に匹敵するのであることがわかった．本年度は触媒の試作，その活性評価を中心に実施したため，個々の触媒のキャラクタリゼーションと微細構造の検討に少し遅れがあるものの，概ね順調に進展していると判断される．また，ナノレイヤーの形成機構の解明については，次年度以降に着手する予定であったPr2O3上での構造の作り分けに着手した．いくつかの方法で試作を行ったところ，Ruの担持工程に工夫をすることで，構造の作り分けが可能であることを見出した．なお，当初の研究計画以外の展開として，これらの成果の一部は，アンモニア合成および炭化水素の水蒸気改質反応にも展開することができた．
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| Strategy for Future Research Activity |
ナノレイヤー構造がCO2メタン化に対して有意であるという結果が得られたものの，現時点では既報の触媒を凌駕する活性は実現できていない．目標の達成のためには表面構造の詳細な制御が重要であると考えられる．一方で，スクリーニングの結果から当初想定していなかった新たな作用機構，具体的には希土類酸化物表面の欠陥を利用することで，CO2が活性化出来る可能性が見えてきた．次年度はナノレイヤー構造の作り込みに重点をおきつつ，担体との相互の利用も視野に入れながら触媒の開発をすすめる．また，ナノレイヤー形成機構の解明に関しては，Ru/Pr2O3をモデルに各工程における構造変化を，XRD，XAFSなどの分析方法を駆使して明らかにしていく予定である．
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Research Products
(3 results)
