2020 Fiscal Year Annual Research Report
Photo-exited carrier dynamics in the photo-catalyst phenomena by time-resolved terahertz attenuated total reflection spectroscopy
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18K04836
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Research Institution | Osaka University |
Principal Investigator |
渡邊 浩 大阪大学, 生命機能研究科, 助教 (50625316)
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Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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Keywords | 光触媒反応 / 時間分解テラヘルツ分光 |
Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は金属錯体を用いた光触媒反応における励起電子のダイナミクスをテラヘルツ(THz)領域の分光測定を用いて明らかにすることである。テラヘルツ光は分子間振動に対応する為、触媒反応の一つである電荷移動反応の時間発展だけでなく、その前駆現象である、触媒である錯体と還元剤の相対位置の変化などの情報を得ることができ、光触媒反応の理解と高効率化に役に立つと考えられる。私達は時間分解全反射テラヘルツ分光の実験系を作成し、光触媒[Re(CO)2(bpy){P(OEt)3}2](PF6)における400nmの光照射後のスペクトルの時間発展を測定した。その結果1.35THzのRe錯体と還元剤との分子間振動に対応するピークが光照射後9psの孵化時間の後、約1~2psで1.7THzへとシフトした後3~4psで消滅することを観測した。1.35THzから1.7THzへと増加は分子間距離の減少、その後のピークの消滅は電荷移動により、Reと還元剤の価数が2価と0価から共に1価になりクーロン斥力が働くようになった為だと考えられる。このように電荷移動前の錯体と還元剤との距離の変化をとらえることに成功したと考えられる。 また他の光触媒物質においても還元剤との間の分子間距離に対応する分子間振動が観測できるか確かめるために中心金属をOsとRuへと変えた触媒においても全反射テラヘルツ分光を行った。その結果それぞれ0.3THzと0.7THzの分子間振動ピークの観測に成功した。このことから光触媒反応全般にこの手法が適応できると考えられる。 さらに液体中の分子間距離の変化をサブピコ秒の時間分解能で捉えることはX線分光などを用いても難しく、本研究で私が行った時間分解全反射テラヘルツ分光という手法は光触媒反応だけでなく、液体中で起こる様々な化学反応、生命反応の解明に役に立つと考えらえる。
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Research Products
(1 results)