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2021 Fiscal Year Research-status Report

ナノ粒子の結晶性記述パラメータと触媒活性の相関

Research Project

Project/Area Number 18K04868
Research InstitutionJapan Synchrotron Radiation Research Institute

Principal Investigator

坂田 修身  公益財団法人高輝度光科学研究センター, 放射光利用研究基盤センター, 副センター長 (40215629)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2023-03-31
KeywordsシンクロトロンX線 / X線吸収微細構造(XAFS) / Pd-Ptナノ粒子 / IrドープPdRuナノ粒子 / その場測定
Outline of Annual Research Achievements

1)Pd-Ptバイメタルナノ粒子(NP)における水素吸蔵と構造変化のメカニズムに関する研究
Pd NPの水素貯蔵容量は、粒子が小さくなるにつれて低下するが、この容量の低下はPtを添加することで改善される。コア(Pd)-シェル(Pt)(CS)および固溶体(SS)NPの水素吸蔵・放出(PHAD)過程における水素貯蔵機構と構造変化について、局所構造の変化を調べるため、X線吸収微細構造(XAFS)のその場測定を行なった。Pd原子対は、SS NPよりもCS NPの方がより歪んでいる。PHAD後のCS NPでも同様に確認された。Pd K吸収端のXASデータは、CSおよびSS NPにおいて、信号のほとんどがPd-Pd原子対に由来することを示しており、PHAD後でもPdクラスターが存在することを示唆している。PHADは界面構造の再配列を引き起こし、均一な分布を持つようになる。SS相では活性なバイメタルサイトの被覆率が高いため、より高い水素貯蔵容量が観測されると結論した。
2) IrドープPdRuナノ粒子(NP)の局所構造解析と熱安定性の向上に関する研究
XAFSのPd K-吸収端データから、かなりのPdが偏析し、金属NPクラスターを形成していることが分かった。PdRuIr NPsでは、一部のPdがIrと合金を形成しているが、大部分は新しい面心立方構造を持つRu-Ir合金である。PdとIrのドーピングによる熱安定性の向上は以前から観測されていたが、温度依存のin situ XAFSを用いて調べた。Ru NPsでは、673Kで吸収端近傍の特徴が急激に変化し、PdRuとPdRuIr NPsではそれが徐々に抑制されることがわかった。合金元素の添加によりより高い温度までO2をRuO4形成する過程を遅らせ、PdRuおよびPdRuIr NPsの熱安定性を順に向上させるのに役立つことが分かった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

コロナ感染の社会的状況で移動制限が生じ、予定していた海外施設での実験をできなかったが、データを解析し、論文を執筆して研究を進めることができた。

Strategy for Future Research Activity

PdRuなどの固溶体ナノ粒子の原子配列構造や太陽電池に関わる薄膜の構造などを調べる。また、バルク半導体結晶の構造を解析する。

Causes of Carryover

コロナ禍のため、研究成果発表のための学会発表を予定通りにできなかったため。
論文成果の公開をより促進するため、論文原稿の添削や投稿料金などにあてる予定である。

  • Research Products

    (7 results)

All 2022 2021

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 2 results)

  • [Journal Article] Electronic states of gallium oxide epitaxial thin films and related atomic arrangement2022

    • Author(s)
      Chen Yanna、Sakata Osami、Morita Hiroyuki、Matsuda Akifumi、Jia Fanhao、Seo Okkyun、Kumara Loku Singgappulige Rosantha、Ina Toshiaki、Kobayashi Eiichi、Kim Jaemyung、Song Chulho、Hiroi Satoshi、Palina Natalia、Lou Yanfang、Ren Wei、Yoshimoto Mamoru
    • Journal Title

      Applied Surface Science

      Volume: 578 Pages: 151943~151943

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2021.151943

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Hydrogen absorption and diffusion behaviors in cube-shaped palladium nanoparticles revealed by ambient-pressure X-ray photoelectron spectroscopy2022

    • Author(s)
      Tang Jiayi、Seo Okkyun、Rocabado David S. Rivera、Koitaya Takanori、Yamamoto Susumu、Nanba Yusuke、Song Chulho、Kim Jaemyung、Yoshigoe Akitaka、Koyama Michihisa、Dekura Shun、Kobayashi Hirokazu、Kitagawa Hiroshi、Sakata Osami、Matsuda Iwao、Yoshinobu Jun
    • Journal Title

      Applied Surface Science

      Volume: 587 Pages: 152797~152797

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2022.152797

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Mechanism of Hydrogen Storage and Structural Transformation in Bimetallic Pd?Pt Nanoparticles2021

    • Author(s)
      Tayal Akhil、Seo Okkyun、Kim Jaemyung、Kobayashi Hirokazu、Yamamoto Tomokazu、Matsumura Syo、Kitagawa Hiroshi、Sakata Osami
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 13 Pages: 23502~23512

    • DOI

      10.1021/acsami.0c22432

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Investigation of Local Structure and Enhanced Thermal Stability of Ir-Doped PdRu Nanoparticles for Three-Way Catalytic Applications2021

    • Author(s)
      Tayal Akhil、Seo Okkyun、Kim Jaemyung、Kusada Kohei、Kitagawa Hiroshi、Sakata Osami
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 125 Pages: 20583~20591

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c05929

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Local Structure Properties of Hydrogenated and Nonhydrogenated Amorphous In?Ga?Zn?O Thin Films Using XAFS and High-Energy XRD2021

    • Author(s)
      Kumara Loku Singgappulige Rosantha、Ishikawa Kyohei、Ide Keisuke、Hosono Hideo、Kamiya Toshio、Sakata Osami
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 125 Pages: 13619~13628

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c02437

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Chemical and Electronic Investigation of Buried NiO<sub>1?δ</sub>, PCBM, and PTAA/MAPbI<sub>3?<i>x</i></sub>Cl<sub><i>x</i></sub> Interfaces Using Hard X-ray Photoelectron Spectroscopy and Transmission Electron Microscopy2021

    • Author(s)
      Gueye Ibrahima、Shirai Yasuhiro、Khadka Dhruba B.、Seo Okkyun、Hiroi Satoshi、Yanagida Masatoshi、Miyano Kenjiro、Sakata Osami
    • Journal Title

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      Volume: 13 Pages: 50481~50490

    • DOI

      10.1021/acsami.1c11215

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Total x-ray scattering setup for crystalline particles at SPring-8 BL15XU NIMS beamline2021

    • Author(s)
      Seo Okkyun、Kumara L. S. R.、Kim Jaemyung、Hiroi Satoshi、Kusada Kohei、Kitagawa Hiroshi、Sakata Osami
    • Journal Title

      Review of Scientific Instruments

      Volume: 92 Pages: 113905~113905

    • DOI

      10.1063/5.0067938

    • Peer Reviewed

URL: 

Published: 2022-12-28  

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