2018 Fiscal Year Research-status Report
埋め込まれたナノ粒子の集団的同一方向へのロッド化変形：メカニズム解明
| Project/Area Number |
18K04898
|
|---|
| Research Institution | National Institute for Materials Science |
|---|
Principal Investigator |
雨倉 宏 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, 主席研究員 (00354358)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
|
| Keywords | 高速重イオン / ナノ粒子 / 照射誘起楕円変形 / イオンビーム / イオンシェーピング / C60 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、主要な問い「ナノ粒子のロッド化現象はどのようなメカニズムによるか？」に答えるべく、これまでに提案されてきたハンマリング＋融解モデルや熱応力モデルなどを吟味しながら、新のメカニズムに迫る。
熱応力モデルでは、高速重イオンによりSiO2中に円筒形の変質領域が形成され、それらがコア・シェル型（円筒中心部のSiO2が未照射部より低密度で、これをより高密度のSiO2がシェル状に取り囲む構造）であることが重要とされる。イオン衝撃で融解した低密度のコア部に、同時に融解した金属ナノ粒子が流れ込むことによりロッド化変形が起こるとされている。一方、従来の説ではコア・シェル型トラックは高速重イオンでも高電子阻止能（Se）の場合に起こると信じられており、SiO2が融解かつ気化された場合のみに形成されると信じられてきた。一方、我々はナノ粒子ロッド化が低Seでも起こることを実験で示し、矛盾を指摘してきた。今回、豪州国立大学とHelsinki大学の協力により感度ぎりぎりの難しい測定と大型数値計算を行い、低Seでも小さなコア・シェル型トラックが形成されており、ナノ粒子ロッド化が起こることを示すことができた。つまり熱応力モデルの否定根拠のひとつを排除でき、メカニズム解明にひとつ近づいた。
量研機構と実施している、電子的阻止能は高速重イオンと同程度だが極めて低速なC60クラスターイオン照射によりナノ粒子ロッド化が起こるかどうかという課題については、照射実験・評価を行った。偏光光吸収の異方性を観測し、透過電子顕微鏡観察でナノ粒子ロッド化を確認した。現在、第一報の論文の準備を進めている。また、強力なスパッタリングや極めて短いイオントラックが観測され、高速重イオン照射とは極めて異なる状況が実現されているようであり、現象の総合的な理解には更なる研究が必要である。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
SiO2でのコア・シェル型イオントラック形成の従来モデルと我々が観測したナノ粒子ロッド化のエネルギー依存性の矛盾の問題はそう簡単に解決されないだろうと予想していたが、豪州国立大学の最高感度のX線小角散乱測定、Helsinki大学の大型数値計算の協力を得て、我々の測定結果の方が正しく、広く受け入れられているコア・シェル型トラック形成モデルの方が間違っていることを指摘できた。広く受け入れられてきたモデルが間違っているということは関連分野の研究者に対して、極めて大きなインパクトを放ったと思われる。
一方、CaF2など高速重イオン照射により非晶質しにくい材料中でのナノ粒子ロッド化現象の確認については、低エネルギーイオン照射法でAgナノ粒子を内部に形成した後、高速重イオン照射を行い、ナノ粒子ロッド化よると思われる偏光光吸収の異方性を観測した。しかし、現在の方法ではAgナノ粒子のすぐそばにあるCaF2までが本当に非晶質化していないと断言できない点に気がついた。そこで現在の方法以外でCaF2中にAgナノ粒子を形成する手法を探索している状況である。
C60クラスターイオンでのナノ粒子のロッド化の観測には成功した。しかし、高速重イオン照射下では観測されない強力なスパッタリングや極めて短いイオントラックなどが観測され、高速重イオン照射とはだいぶ状況が異なっていることがわかった。現象を正しく理解するためには更なる研究が必要で、もう少し時間がかかる。
以上のように、予想していなかった良い成果、予想しなかった問題点、成果は出たが更なる研究が必要な点などを勘案し、状況は「(2)おおむね順調に進展している」を選択した。
|
| Strategy for Future Research Activity |
CaF2などの高速重イオン照射で非晶質化しない材料中でのナノ粒子のロッド化の課題については、低エネルギーイオン注入法によるナノ粒子の導入だけではなく、別の方法でCaF2中にナノ粒子を作る方法を試みる。例えば、薄膜上に数nmのAuの連続薄膜を作成し、高速熱処理を行うことによりナノ粒子化し、その上にCaF2膜を堆積する方法である。別の手法で作ったCaF2中のナノ粒子に対して高速重イオン照射を行って挙動を観測する。
C60イオン照射によるナノ粒子の楕円化については、イオンエネルギー依存性などを明らかにする。また、非晶質SiO2の代わりに結晶性SiO2を使い、形成された短いイオントラックを透過電子顕微鏡で観察し、トラック長（やトラック径）のエネルギー依存性を明らかにする。
|
| Causes of Carryover |
研究課題申請時、量研機構の加速器については使用料を支払って使用することを計画に入れていた。しかし、2018年度から量研機構の連携重点研究対象に採択されたため、加速使用料を免除され、旅費を一部補助されることとなった。また高額な照射用の結晶材料については、当初計画していた方法ではうまくいかない可能性がでてきたので、急遽大量購入を延期した。そのため予算が2019年度に繰り越しとなった。
一方、2019年度から研究代表者の所属である物材機構では、電子顕微鏡やX線回折装置などの共同装置使用料の課金化、従来課金化されていたものについては値上げされることとなった。2018年度と同程度に共同装置使用を行うと、2019年度は2018年度より30万円以上多く支払う必要が発生する。これは課題申請時には予期できなかった変化である。さらに研究における電子顕微鏡の比重が上がり、今まで以上に使う必要が発生するため、繰越分の多くがそのために使用されるであろう。
|
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
[Presentation] Formation of Core/Shell Ion Tracks in Amorphous SiO2 under Swift Heavy Ion Irradiation2018
Author(s)
H. Amekura, P. Kluth, P. Mota-Santiago, I. Sahlberg, V. Jantunen, A. A. Leino, H. Vazquez, K. Nordlund, F. Djurabekova, N. Okubo, N. Ishikawa
Organizer
第28回日本MRS年次大会（国際シンポジウム）
Int'l Joint Research
-
-
-
