2020 Fiscal Year Research-status Report
Elucidation of coexistence between superconductivity and magnetic order using rutheno-cuprate magnetic superconductor single crystal
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18K04921
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| Research Institution | Utsunomiya University |
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Principal Investigator |
八巻 和宏 宇都宮大学, 工学部, 助教 (90579757)
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2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 超伝導 / 単結晶 / ルテニウム系銅酸化物 / 銅酸化物高温超伝導体 / 固有ジョセフソン接合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は磁性と超伝導が共存し結晶構造内部に超伝導層(S)／（反）強磁性層(F)／超伝導層(S)が原子層のオーダで積層した接合（SFS接合）を含有する新奇固有ジョセフソン接合として期待されるルテニウム系銅酸化物高温超伝導体（組成式：GdSr2RuCu2O8，RuGd-1212）の「単結晶」を申請者が独自に開発してきた「部分溶融法」により合成すること，更に，当該単結晶試料に適切なポストアニールを加えることで超伝導と強磁性の共存を実験的に確かめることである．
昨年度までの研究でポストアニールによる超伝導性の向上は確認できなかった．しかし合成条件の再精査により1辺の長さが100ミクロン大の超伝導を示す立方体RuGd-1212単結晶の合成に成功した．超伝導化に重要な成長パラメータを明らかにすることが出来たと評価している．今年度はこの結果を更に発展させ，類型化合物で希土類層が2層のRuGd-1222に着目し，部分溶融法を適用することでRuGd-1222の場合でも単結晶を得ることに成功した．更に希土類をEuとしたRuEu-1212，RuEu-1222系に関しても研究を展開し，RuEu-1222系が比較的安定して超伝導を示すことを確認した．合成試料の超伝導強化を図りDy, Tb等のよりイオン半径の小さい元素による希土類サイト置換効果を評価した．その結果，従来100ミクロン大の単結晶試料で超伝導の確認できなかったRuEu-1212系でTb添加による超伝導化が確認できた．これは我々の提案してきた希土類のイオン半径がブロック層の置換を考える上で重要とする仮説に沿うものであり，この系の系統的な理解に向けた研究が一定程度進展した．
一方で，コロナ禍による構内入構禁止等の結果，昨年度計画していた，酸素分圧制御の実験は進めることが出来なかった．このため当初の研究期間を1年延長することとした．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ルテニウム系銅酸化物はその結晶構造によってRu-1212とRu-1222系の2つを取ることが知られている．今年度の研究の結果，部分溶融を用いた合成の場合においても希土類がGdとEuのRuGd-1212系とRuEu-1222系の2つの物質が最も超伝導を強く示すことが実験的に確かめられた．但しRu-1222系では長時間の焼成により超伝導の消失が確認されているが，この原因を解明するには至らなかった．Ru-1212系からの類推ではCuO2面へのRu置換とブロック層であるSrサイトの希土類元素置換の抑制が重要であると考えられるが，Ru-1222系でも同様の図式が成り立つのか今後検討を進める．
研究全体としては希土類元素のイオン半径がルテニウム系銅酸化物の超伝導に重要であるとする仮説の下，系統的に希土類元素の種類，添加量を変化させて合成条件の探索を進めることが出来た．その結果，従来超伝導を示さなかった100ミクロン大のRuEu-1212単結晶がTbの微量添加で超伝導化に成功した点は一定の成果であると考えている．
一方で，コロナ禍による大学構内への入構制限などを受け，今年度の実施を計画していた酸素分圧制御によるブロック層のSrサイトへの希土類元素の置換量の抑制効果の検証を進めることが出来なかった．
昨年度に立てた研究計画を完遂することは出来なかったものの，研究全体として一定の成果が得られていることから「おおむね順調に進展している」と評価する．また，コロナ禍の大学構内への入構制限等から酸素分圧制御のための合成設備の立ち上げが遅れているため，研究期間を1年間延長することとした．
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| Strategy for Future Research Activity |
現在，最も大きな単結晶粒が得られ，かつ超伝導の強いRuGd-1212に注目して研究を進めていくのは変わらない．これまでRuGd-1212相の安定化のため合成は酸素雰囲気下で進められてきた．しかし研究の進展によって，この高い酸素分圧がSrサイトへのGd置換を促し，超伝導転移温度が低下している可能性が明らかになってきた．そこで先ずは超伝導転移温度の向上に向け本焼成時の酸素分圧制御に取り組む．併せて昨年初めて合成に成功したRuEu-1222単結晶に関して，単結晶の大きさが数十マイクロメートル大と小さく単結晶そのものの超伝導の確認に至っていないので，この点の改善に取り組む．
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| Causes of Carryover |
コロナ禍で大学構内への入構制限等のため一部実験の進捗が遅れた．このため研究期間を1年延長する措置を取った．研究全体の一部進捗の遅れのため次年度使用額が生じた．残額に関しては研究計画を遂行するため，液体ヘリウムの購入など適切に執行する．
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