2018 Fiscal Year Research-status Report
不純物効果による結晶成長速度の自発的振動の数理モデル構築
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18K04961
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| Research Institution | Gakushuin University |
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Principal Investigator |
横山 悦郎 学習院大学, 付置研究所, 教授 (40212302)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
古川 義純 北海道大学, 低温科学研究所, 名誉教授 (20113623)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 結晶成長速度 / 自発的振動 / 氷結晶 / 過冷却水 / 不凍糖タンパク質 / 不純物効果 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
分子的尺度で平坦な表面の結晶は、1分子層の段差であるステップ列の前進によって成長する。ステップのエッジに吸着した不純物分子は、ステップの移動をピン留めし、その結果、結晶の成長が抑制される。これが結晶成長における不純物効果を説明する唯一のモデルである。 しかしながら、このモデルでは国際宇宙ステーションで行われた不凍糖タンパク質存在下の過冷却水中で成長する氷結晶の実験において、成長速度が不純物によって促進される現象は全く説明できない。 本研究では、不純物効果による氷結晶成長速度の促進と、それに伴って発生する成長速度の自発的振動のメカニスズムを解明する。 そこでは、氷界面に吸着した不凍糖タンパク質が成長ステップ列とどのような相互作用をするのかを議論し、このメカニズムを組込んだ新しい数理モデルを構築する。 更に、成長抑制を前提とする不純物効果と本研究で新たに構築する成長促進を前提とする不純物効果の比較検討により、氷のみならず一般の結晶成長に対する不純物効果を統一的に理解する。
研究初年度実績として提案したモデルは次のとおりである：これまでの研究でAFGP分子の大きな特徴として次の３つが既知である：1) 分子のサイズは、成長単元である水分子に比べて十分に大きい、2) 氷/水界面での吸着分子は親水基と疎水基で特徴付けられる構造を持つ、3) 氷のベーサル面は、成長ステップの運動 による層状成長をしており、氷ベーサル面の成長速度の急減とステップ挙動とが関連している。これらの特徴が氷ベーサル面の成長速度の促進に関連するかどうか議論した。そこでは、ベーサル面に吸着した AFGP 分子は、成長ステッ プのピン留めポイントとして作用するのではなく、ステップ源として働いてベーサル 面の成長速度を促進している仮説を基にした定性的モデルを提案した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
成長速度の時間変動については、古くからその存在の予測はあったものの、原因は成長条件の変動という外因説と推測され、その詳細な原因は不明なままであった。国際宇宙ステーションでの実験は、このような振動を実際に観察・測定でき、その原因がシステムに内在することを初めて示した（内因説）。ところで微小重力環境における AFGP を 含む過冷却水中での氷の成長の素過程は、1) 氷界面において発生する結晶化熱を過冷却 水及び氷結晶へ逃す熱拡散過程、2) 氷界面において水分子を氷結晶に取り込む過程である界面カイ ネティックス、3) 氷結晶に取り込まれない AFGP 分子を氷界面から過冷却水へ排除する拡散過程、 4) 氷の成長界面上での AFGP 分子の吸着挙動、そこでは、AFGP 吸着分子はステップ列のエッジに吸着しステップ源として働く役割を仮定する。これら4つの素過程とあるフィードバック機構を含んだ数理モデルを構築中である。
しかしながら、理論モデルついて研究が進展し始めたが、未解決な部分も多い。モデルは、ベーサル面の成長速度の値と宇宙実験で示した振動周期の時間スケールである数十秒を再現する必要があるが、現状、その困難を打破するに至っていない。見方を変えれば、この周期時間スケールの問題は、本質的な内容を含んでおり興味深い。「やや遅れている」と自己点検による評価は、当初予期していなかったこの困難が未解決であることによる。
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| Strategy for Future Research Activity |
ステップ源として働くAFGP 吸着分子仮説を含んだAFGP存在下での過冷却水中での氷結晶の成長の４つの素過程と、あるフィードバック機構を含んだ数理モデルは、完全ではなく、何らかの見落としている効果が存在する可能性がある。この数理モデルに固執することなく、モデルの全てを再構築することも視野にいれ、実験と理論の融合に観点から、議論を現状以上に深める。具体的にはAFGPを含む過冷却水中で氷結晶の成長の素過程である水分子を氷結晶に取り込み過程である界面カイネティックスと、氷の成長界面上でのAFGP分子の挙動によって結晶成長速度が促進されるメカニズムは、ステップ源として働くAFGP 吸着分子仮説以外にないか？再検討する。そのためには、実験結果の再解析も必要である。また、国際共同研究として米国カーネギメロン大学名誉教授セカーカ博士との議論も深める計画である。セカーカ博士とは、純水である過冷却水から成長する氷結晶の形態不安定性の論文を共著で出した実績があり、研究体制は整っている。
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| Causes of Carryover |
AFGP不純物による結晶成長速度の促進を前提とする成長振動機構の数理モデルの構築が当初予期していなかった振動時間スケールを再現できない興味深い問題から遅れた。より問題の根本的解決法を探洗い出すため理論・実験の討論・議論する機会を延期した。そのため東京・札幌間の数回の旅費を使わなかった。構築すべきモデルは、ベーサル面の成長速度の大きさと宇宙実験で示した振動周期の時間スケールである数十秒を再現する必要があるが、現状、その困難を打破するに至っていない。そのため、更なる討論・議論のための旅費となる。また、今年度に持ち越した旅費で、米国カーネギメロン大学セカーカ名誉教授とおの国際共同研究を計画している。
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[Presentation] Morphology, roughening and instability2018
Author(s)
Etsuro Yokoyama
Organizer
International Symposium & School on Crystal Growth Fundamentals, "New Insights into Crystal Growth Fundamentals: A tribute to Profs. Ichiro Sunagawa and Pieter Bennema”,
Int'l Joint Research / Invited
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