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2021 Fiscal Year Research-status Report

不純物効果による結晶成長速度の自発的振動の数理モデル構築

Research Project

Project/Area Number 18K04961
Research InstitutionGakushuin University

Principal Investigator

横山 悦郎  学習院大学, 付置研究所, 教授 (40212302)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 古川 義純  北海道大学, 低温科学研究所, 名誉教授 (20113623)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2023-03-31
Keywords結晶成長速度 / 氷結晶 / 不凍糖タンパク質 / 過冷却水 / 自発的振動 / 不純物効果
Outline of Annual Research Achievements

結晶成長速度の時間変動については、古くからその存在の予測はあったものの原因は成長条件の変動という外因説と推測され、その詳細は不明なままであった。国際宇宙ステーションで行われた不凍糖タンパク質(AFGP)存在下の過冷却水中で成長する氷結晶の実験において振動成長を実際に観察・測定し、その原因がシステム自身に内在することが初めて示された(内因説)。また成長速度がAFGPという不純物の存在下によって促進される現象も地上実験で確認されている。従来の結晶成長速度が不純物によって抑制される理論モデルでは、成長速度が促進される現象は説明できない。
本研究では、AFGP非存在によるc軸に垂直な面(ベーサル面)の成長の抑制とAFGP存在によるc軸に垂直な面(ベーサル面)の成長の促進とのせめぎ合いが振動の本質である考えた。即ち過冷却度が小さい場合においてAFGPが存在しない場合の過冷却水中で成長する氷結晶は、平らな2つc軸に垂直な面(ベーサル面)で挟まれた薄い円盤状結晶で成長する。一方、AFGPが存在する場合、形状は濃度に依存するが、傾向としてc軸に垂直な面(ベーサル面)が強く成長し、ある濃度領域では紡錘状で成長する。このことからAFGP存在の成長促進とAFGP非存在による成長抑制のせめぎ合いで起こる成長振動モデルを構築した。そこでは2つの面で囲まれた単純なモデルにおいて、c軸に垂直な面(ベーサル面)の振動成長と逆位相でc軸に平行方向な面が振動成長していることを仮定し、その数理モデルの方程式を構築し、その数値解析結果を示した

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

微小重力環境においてAFGPを含む過冷却水中における氷の成長の素過程は、1) 氷界面において発生する結晶化熱を過冷却水及び氷結晶へ逃す熱拡散過程、2) 氷界面において水分子を氷結晶に取り込む過程である界面カイネティックス、3) 氷結晶に取り込まれないAFGP分子を成長氷界面から過冷却水へ排除する拡散過程、 4) 氷の成長界面上でのAFGP分子の吸着挙動、これら4つの素過程からなる。
AFGP存在による氷結晶のc軸に垂直な面(ベーサル面)の成長の促進とAFGP非存在による成長の抑制のせめぎ合いから生ずる振動成長の数理モデルは、前述の4つの素過程が組み合わさった複雑な効果を定量的に取り入れていない。また振動の間欠性という実験で見いだされている現象を再現することに関して未解決である。以上より数理モデルの完成度の評価から「やや遅れている」と判断している。
また新型コロナ禍により海外・国内出張・議論・研究打ち合わせがほとんど取りやめになったことも「やや遅れている」とした理由である。

Strategy for Future Research Activity

本研究で提案した数理モデルでは、成長速度の振動と氷結晶のc軸に平行な面(ベーサル面)で逆位相の振動が起こっていることを仮定している。しかしながら、国際宇宙ステーションで行われた不凍糖タンパク質(AFGP)存在下の過冷却水中で成長する氷結晶の実験画像から、この逆位相な振動は見いだすことは出来ないことが判った。
そこで最終年度では微小重力環境におけるAFGPを含む過冷却水中での氷の成長の素過程と、AFGP存在によるc軸に垂直な面(ベーサル面)の成長の促進の機構を明らかにする。現状のモデルではAFGP分子を不純物として含む過冷却水中で氷の成長界面上でのAFGP分子の微視的ダイナミックスについては、明確な描像が出来ていない。今後、氷結晶の成長の素過程である水分子を氷結晶に取り込み過程である界面カイネティックスと、氷の成長界面上でのAFGP分子の挙動を組み合わせた微視的ダイナミックスの議論を深めていく。その結果を踏まえ成長抑制を前提とする不純物効果の理論と不純物効果による成長促進の仕組みを比較検討することにより、一般的な結晶成長に対する不純物効果を統一的に理解する。
また微小重力下での実験では振動成長モードと無振動成長モードが繰り返す間欠性を有する。我々の提案したモデルでは、c軸に垂直な面(ベーサル面)の成長振動は永続的に続く、もしくは時間とともに減衰する。一旦減衰すると再び振動モードへは復活しない。この復活する仕組みをモデルに取り組み、振動間欠的の現象をモデルに取り入れることを進める。

Causes of Carryover

コロナ禍の影響により、当初参加予定の国際会議への出席および研究打ち合わせが全く出来なかった。更に国内会議もオンライン開催となり、出張による研究打ち合わせの回数も大きく減少した。従って、旅費に予定した予算のほとんど全ては繰り越しとなった。現状、海外への出張は今年度前半も困難と予想される。札幌-東京間の国内出張による研究打ち合わせは、コロナ禍の状況改善にともない今後何回か可能と思われる。今後共同研究者と協議の上、最終年度の本年は、残った予算は旅費だけでなく、旅費以外のオンライン会議設備・数値計算設備に充てる予定である。

  • Research Products

    (3 results)

All 2021

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (2 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] In-situ optical microscopy observation of elementary steps on ice crystals grown in vapor and their growth kinetics2021

    • Author(s)
      Gen Sazaki, Masahiro Inomata, Harutoshi Asakawa, Etsuro Yokoyama, Shunichi Nakatsubo a, e, Ken-ichiro Murata a, Ken Nagashima a, Yoshinori Furukawa,
    • Journal Title

      Progress in Crystal Growth and Characterization of Materials

      Volume: 67 Pages: 100550

    • DOI

      10.1016/j.pcrysgrow.2021.100550

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] e in Space-Ice Crystal Growth Experiments Conducted in ISS-Kibo-,2021

    • Author(s)
      Y. Furukawa
    • Organizer
      UNOOSA Webinar Series on Hypergravity/Microgravity, Material Science, On line
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Antifreeze glycoprotein as functional adsorbent at ice/water interface2021

    • Author(s)
      Yoshinori FURUKAWA, Ken NAGASHIMA, Ken-Ichiro MURATA and Gen Sazaki
    • Organizer
      POLYSOLVAT-13, 13th International IUPAC Conference on Polymer-Solvent Complexes & Intercalates
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2022-12-28  

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