2020 Fiscal Year Annual Research Report
Direct Ab-initio Molecular Dynamics (MD) Study on the Ionization and Electron Capture Dynamics of Micro-solvated Clusters
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18K05021
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
田地川 浩人 北海道大学, 工学研究院, 助教 (10207045)
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2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 光誘起反応 / 光イオン化反応 / 理論反応設計 / 電子捕捉反応 / DNA損傷 / 電子脱離 / 光劣化 / 放射性セシウム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
化学反応は、少数の溶媒分子の存在により大きな影響を受ける場合が多い。微視的溶媒和クラスターは、少数の溶媒分子によって取り囲まれた分子からできるクラスターであり、溶質の周りの溶媒を部分的に切り出したナノスケールの溶液といえる。本研究課題では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学（AIMD）法を、微視的溶媒和クラスター内での反応ダイナミクスの理論解明に応用した。特に、光照射後の反応を実時間で追尾することにより、微視的溶媒和の効果を理論的に予測した。本年度は、以下の２テーマについて詳細な計算を行った。
(1) アンモニア・クラスターの光照射効果：アンモニア（NH3)は、水素供給源として、最近、注目を集めている分子である。本研究では、アンモニア・クラスター(NH3)n (n=2-6)の光反応ダイナミクスをダイレクトAIMD法により研究した。その結果、アンモニア・クラスターは光イオン化後、28-50 fsでプロトン移動が起こることを示した。また、プロトン移動の速さは、クラスターサイズに依存した。サイズが大きくなることにより、プロトン移動速度が速くなり、n=5-6でほぼ一定になることを明らかにした。
(2) 氷への紫外線照射効果：氷表面へ紫外線照射すると水素（H）原子が表面から放出される。H原子の並進運動エネルギーは3成分あることが実験により示されているが、それらの起源は分かってない。本研究では、氷表面から放出するH原子の運動エネルギーをクラスターモデルによって研究した。計算の結果、氷表面から生成するH原子の運動エネルギーとして3種類あることがわかった。放出するH原子は光照射後、H2Oから直接脱離するタイプ、H2Oから脱離した後、隣りのH2Oに衝突した後、気相へ放出されるタイプ、および、水素原子交換反応の後、気相へ放出されるタイプの3つの起源があることを明らかにした。
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