2022 Fiscal Year Annual Research Report
Real-time and real-space simulation of photoinduced functionality in nanoscale molecular solids
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18K05022
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
菅野 学 東北大学, 理学研究科, 助教 (30598090)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 理論化学 / 光化学 / 分子マシン / ナノカーボン / エネルギー移動 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、超多次元系であるナノ分子の内部運動や化学反応を光で制御する手法を開拓する。これらの実時間描像を実験的測定のみから描くことは難しく、理論計算によるアプローチが不可欠である。
平成30年度は、代表的な非断熱動力学法であるsurface hopping法における遷移確率推定に断熱ポテンシャル勾配の時間微分を用いる改良法を開発し、計算負荷が低く数値的に安定であることを確認した。
令和元年度は、X線自由電子レーザー（XFEL）を用いたナノ分子のイメージング法を考案した。XFELをプローブとした時間分解実験によってC60の近赤外レーザー誘起大振幅振動を追跡できることを予測した。国内外の実験グループと協力し、XFEL照射によって多価イオン化した分子のクーロン爆発解離過程の観測も達成した。
令和2年度は、ナノ分子の非断熱動力学計算を見据えて、平成30年度に開発した改良surface hopping法をCO2二量体カチオンの可視光解離に適用した。我々の計算は実測されたCO2フラグメントの速度分布を再現し、励起後は即座に電子基底状態への遷移が起こることを明らかにした。有効2次元モデルに基づく解離機構の説明にも成功した。
令和3年度は、人工分子モーターの光異性化経路を非断熱動力学計算で探索した。2状態モデルでは数psという短時間で異性化が起こる経路が見つかった。状態数を増やすと、近接した電子励起状態の存在により基底状態への遷移や異性化が起こりにくくなった。実験では高励起状態は急速に失活する可能性があり、2状態モデルの方が現実に近いのかもしれない。
令和4年度は、Arタグが付加した水クラスターカチオンの赤外光解離実験で観測されたフラグメントの並進エネルギー分布を再現することに成功した。振動エネルギー緩和過程のクラスターサイズ依存性を解析し、フラグメントの並進エネルギーが小さくなる要因を特定した。
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Research Products
(5 results)
