2018 Fiscal Year Research-status Report
Development of one-step bimetallic nanocluster prepraration method for structural regulation and catalytic durability
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18K05144
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
邨次 智 名古屋大学, 理学研究科, 講師 (20545719)
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2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 白金 / ナノクラスター / ランタノイド錯体 / カーボン担体 / カーボンナノチューブ / 固定化 / 燃料電池電極触媒 / 酸素還元反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、構造制御と触媒高耐久化を同時に実現する「ワンステップ合金ナノクラスター創出法」の実現を目標に、特に燃料電池電極触媒の酸素還元反応 (ORR) 活性の向上と高耐久化を狙った、カーボン固定化Pt系バイメタリックナノクラスター (NC) の創出を目指した。導入する金属種には、開拓の余地があるランタノイド金属錯体を先に選択した。
まず、Pt NCのみの系の手法確立を行った。ピロール配位子を持つPt錯体とピロールを多層カーボンナノチューブ (MWCNT) 表面で共重合・還元する手法 (錯体-ピロールモノマー共重合法) で調製したPt NC-ポリピロール-MWCNT複合型触媒Aは、ピロールを用いない調製した複合型触媒Bと比較して、粒径制御が達成されたとともに、ORRにおいてより大きな電気化学表面積 (ECSA) を示し、高い比質量活性 (MSA) と触媒耐久性 (加速劣化試験30,000回) を示した（論文発表）。
続いて、錯体-ピロールモノマー共重合法過程においてランタノイド錯体を同時に添加することで、Pt NC-ランタノイド金属種-ポリピロール-MWCNT複合型触媒Cを調製した。CはAと同様の粒径制御されたPt NCの生成に成功したものの、ランタノイド金属種との合金とはなっておらず、ランタノイド金属種は酸化された状態の化学種として、Pt NCの近傍に存在していることをXRF、高分解能TEM/STEM、XPS、XAFS等の表面構造解析により明らかにした。CはAと比較してORR触媒活性が大幅に増加したことを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
開拓の余地があるランタノイド金属錯体を先に選択したことで、これまでのPt単一系と比較してより高い活性を示したPt系触媒を創出することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本Pt NC-ランタノイド金属種-ポリピロール-MWCNT複合型触媒の高活性化の要因を探求するとともに、耐久性についても評価を行う予定である。ランタノイド金属種の導入量や種類の最適化も検討する。並行して、合金化のアプローチも引き続き開発を進める。
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| Causes of Carryover |
当初電極触媒反応評価に使用する回転リング電極装置を計画していたが、研究室内での装置利用に目途がついたため、本年度での購入は行わず余剰額分を次年度へ繰越を行った。次年度では合金化に必要な装置や試薬類の購入について主に使用する予定である。その他、触媒調製、反応実験に必要な試薬類、高純度ガス、ガラス、一般実験器具の購入や、高分解TEM測定使用料、放射光施設使用料、及び国際、国内学会における成果発表のための旅費として使用する予定である。
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