2019 Fiscal Year Research-status Report
Development of one-step bimetallic nanocluster prepraration method for structural regulation and catalytic durability
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18K05144
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
邨次 智 名古屋大学, 理学研究科, 講師 (20545719)
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2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 白金 / ナノクラスター / カーボン担体 / カーボンナノチューブ / ランタノイド / 固定化 / 酸素還元反応 / 燃料電池 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、構造制御と触媒高耐久化を同時に実現する「ワンステップ合金ナノクラスター創出法」の実現と発展を目標に、特に燃料電池電極触媒の酸素還元反応 (ORR) 活性の向上と高耐久化を狙った、カーボン固定化Pt系バイメタリックナノクラスター (NC) の創出を引き続き目指した。Ptのみの系（Pt NC-ポリピロール-MWCNT複合型触媒A）では活性の向上と高耐久化を実現し、論文として出版した。
バイメタリックの相方としては、高活性化が望まれるランタノイド金属を選択した。調製したPt NC-ランタノイド金属酸化物-ポリピロール-MWCNT複合型触媒Bは、ランタノイド金属酸化物を含まないAと比較してORR触媒活性が大幅に増加したことを見出したが、その理由について考察した。A, Bのサイクリックボルタモグラムからは、BのPt酸化に帰属されるピークが高電位側にシフトしていたことから、BのPt NCは酸化されにくいことが示唆された。そこで、A, BのORR触媒反応が進行する電圧を印加した状態でPtの酸化数変化をXAFS法により観測したところ、BはAよりもPtの酸化が抑制されていることが分かった。従って、Pt NCの近傍に存在するランタノイド金属酸化物/水酸化物が、Pt NC表面の酸化を抑制していると推察され、これがORR触媒活性の向上の要因の一つであると推定した。
本年度は更に、生成するランタノイド種が酸化物/水酸化物ではなく、Ptと合金形成をし、真のバイメタリックナノクラスターとなることを目指すべく、用いるランタノイド錯体前駆体の再検討も進めた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
共導入したランタノイドは金属酸化物/水酸化物でありPtとのバイメタリック化までは至らなかったものの、その触媒活性向上の一因について実験的に明らかにすることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
Pt-ランタノイド合金ナノクラスター創出を目指したアプローチを精力的に進める。
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| Causes of Carryover |
当初電極触媒反応評価に使用する回転リング電極装置を計画していたが、研究室内での装置利用に目途がついたため、本年度での購入は行わず余剰額分を次年度へ繰越を行った。次年度では合金化に必要な装置や試薬類の購入について主に使用する予定である。
その他、触媒調製、反応実験に必要な試薬類、高純度ガス、ガラス、一般実験器具の購入や、高分解TEM測定使用料、放射光施設使用料、及び国際、国内学会における成果発表のための旅費として使用する予定である。
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[Journal Article] Reversible low-temperature redox activity and selective oxidation catalysis derived from the concerted activation of multiple metal species on Cr and Rh-incorporated ceria catalysts2019
Author(s)
Satoru Ikemoto, Xiubing Huang, Satoshi Muratsugu, Shoko Nagase, Takanori Koitaya, Hirosuke Matsui, Gen-ichi Yokota, Takatoshi Sudoh, Ayako Hashimoto, Yuanyuan Tan, Susumu Yamamoto, Jiayi Tang, Iwao Matsuda, Jun Yoshinobu, Toshihiko Yokoyama, Shinpei Kusaka, Ryotaro Matsuda, Mizuki Tada
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Journal Title
Physical Chemistry Chemical Physics
Volume: 21
Pages: 20868-20877
DOI
Peer Reviewed
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