2018 Fiscal Year Research-status Report
Development of automatic analysis technique for microstructure and chemical state of materials by X-ray photoelectron spectroscopy
| Project/Area Number |
18K05191
|
|---|
| Research Institution | National Institute for Materials Science |
|---|
Principal Investigator |
吉川 英樹 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 統合型材料開発・情報基盤部門, グループリーダー (20354409)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
|
| Keywords | Ⅹ線エネルギー可変XPS / 硬Ⅹ線光電子分光 / XPSシミュレーター |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，Ⅹ線光電子分光(XPS)を使った材料研究の高スループット化を目指して，XPSの自動解析の手法開発を行う。この開発で扱う対象は，層状構造やナノシェル構造などの内部組織を持つ試料系である。具体的には，XPSスぺクトルを理論的に求めるシミュレータを使って，多様な内部組織のパターンについて多数のスペクトルの自動計算を行い，得られたXPSスペクトル群から情報科学の手法を使って，試料内部組織と対応するXPSスペクトル上の特徴量や評価関数を求める手法を開発する。これにより実測のXPSスペクトルから試料の内部組織を自動的に高スループットで推定する道を拓く。
対象とするシミュレーターとしては，米国NISTで開発されたSimulation of Electron Spectra for Surface Analysis (SESSA)を用いた。内部構造を持つ試料の非破壊の組成ならびに化学状態の解析を行うには，①角度分解XPS，②Ｘ線エネルギー可変（つまり光電子の運動エネルギー可変）XPS，③XPSバックグラウンド解析の３種の方法がある。ただし①角度分解XPSでは，試料表面の良好な平坦性が必要で対象とする試料が限られるため，本年度は試料に制限がつかない硬Ⅹ線光電子分光を含む②Ｘ線エネルギー可変XPSを対象として， SESSAの自動計算のスクリプト製作を行った。近年，放射光を使ったXPSだけでなく，（結晶分光器も備えた）複数のⅩ線管球（Al, Ag, Cr, Ga等のⅩ線管球）が市販のXPS装置で利用されるようになり，Ｘ線エネルギー可変XPSが実用段階にあることが，②Ｘ線エネルギー可変XPSを対象とした背景にある。
対象とする試料として多層膜を想定して，種々の試料条件および実験条件において，XPSスペクトルを自動計算するバッチ処理を行うスクリプトを実現した。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今年度はⅩ線管球としてAl管球（1486.7 eV）とCr管球(5414.9 eV)を対象とした。ラボのXPS装置を対象としＸ線は非偏光とした。扱う原子軌道は，Cr管球で励起できる深い内殻準位（例えばSi1sなど）も含めた。SESSAのバッチ処理を行うスクリプトファイルをUNIX上で製作した。その際に試料の組成・内部構造，Ｘ線源の種類，（分光結晶を含む）Ｘ線・試料・アナライザーの幾何学的配置，分光するエネルギー範囲の設定を組み込んだスクリプトを製作した。その製作にあたりSESSA特有の多数の計算パラメーターの使用制限や複数の計算パラメーター間の連関を調査した。異なる内部構造を持つ多数の試料の計算を連続的に実行する仕掛けも検討した。以上によって，元素種や内殻準位のピークのテーブルを読み込んで，異なる元素種からなる多様な試料について，XPSスペクトル（複数のピーク群から成るsurveyスペクトルおよび特定のピーク近傍のnarrowスペクトル）を自動計算するスクリプトを実現した。なおXPSスペクトルのバックグラウンドについては，プラズモンに加えてTougaardのuniversal関数を使ったDifferential Inverse Inelastic Mean Free Pass を使用している。
シミュレーションにより得られた多数のXPSスペクトル群から特徴量を抽出するためには，そのデータベース化と特徴量の自動抽出を行うプログラムが必要となる。そのためのDB構築とスパースモデリングの検討を行った。XPSスペクトルの定量解析において，バックグラウンドの精密な評価が重要であるため，バックグラウンドとピークの因果関係を厳密に保ってバックグラウンドとピークを自己無撞着に求めるactive Shirley法を組み込んだスパースモデリングの新しいアルゴリズムの開発を行った。
|
| Strategy for Future Research Activity |
深さ方向に内部構造を持つ多層膜試料について，各層の厚さや組成を細かく変化させた際の多数のsurveyスペクトルおよびnarrowスペクトルの自動計算を実施する。試料内部組織と対応関係を持つXPSスペクトル上の特徴量や評価関数を使って、逆問題解法としてXPSスペクトルから試料の内部組織の推定のcross validationを行い、本研究提案の妥当性を評価する。
|
| Causes of Carryover |
2019年度に予定していた人件費で賄う作業の工数が，2018年度の研究状況から増大することが分かり，当初2019年度用に予定していた人件費の金額では不足することが予想されたため。
|
