Study on redispersion for regeneration of environmental catalysts

2018 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 18K05201
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 神内 直人 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (00626012)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2021-03-31
• Keywords: 環境触媒 / 金属酸化物担持貴金属触媒 / 再分散 / 再活性化 / ナノ構造

Outline of Annual Research Achievements

担持金属触媒などの環境触媒は、人体や環境に有害なガスの無害化に有効であり、極めて重要な機能性材料である。環境触媒の性能は、一般的に活性成分である金属ナノ粒子の粗大化や変質により劣化する。一旦劣化した触媒を再度活性化することは容易ではないが、一つの方針として、様々な処理による金属ナノ粒子の再分散が考えられる。本研究では、金属ナノ粒子の再分散現象が起こる処理条件を探索するとともに、再分散過程を調べることを目的とした。
まず初めに、白金 (Pt) やパラジウム (Pd)、ロジウム (Rh)などを活性成分とし、酸化スズ (SnO2) やセリア (CeO2) を担体とする担持金属触媒を含浸法により調製した。大気中で焼成した触媒に対して、200度や400度での水素還元処理、400度での再酸化処理を行い、各条件での処理後に、CO酸化活性試験や透過電子顕微鏡観察を行った。
Rh/SnO2触媒に対して200度で還元処理を行った結果、室温から100度までの範囲で活性の向上が見られた。さらに高温の400度で還元処理を行うと活性は大きく劣化した。この劣化した触媒に再酸化処理を行った結果、活性が一部回復することが分かった。これらの触媒のナノ構造を観察した結果、400度での還元処理により20-30 nmへと粗大化したRhナノ粒子の一部が、再酸化処理により再分散している様子が確認された。一方、Rh/CeO2触媒においては、還元処理後に室温から高い活性を示したが、再酸化処理によって触媒活性が低下した。
以上のように、前処理が触媒活性に与える影響は触媒担体によって大きく異なることが分かった。特に、Rh/SnO2触媒では再酸化処理によりナノ粒子の再分散が誘発され、劣化した触媒活性の再活性化が起こることが明らかになった。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

当初の研究計画通り、担持金属触媒の再活性化が起こる条件を見いだすことができた。しかし、大阪北部地震により環境制御型透過電子顕微鏡 (ETEM) が故障したため、再分散現象のガス中その場観察を試みることができなかった。次年度は、ETEMが復旧次第、その場観察に注力する予定である。

Strategy for Future Research Activity

次年度は環境制御型透過電子顕微鏡を用いた再分散過程のその場観察に注力する。さらに、初年度に見出した再活性化が起こる条件のさらなる最適化にも取り組む。また、X線光電子分光測定を行い、種々の前処理により活性成分の電子状態がどのように変化するかについて検討する。以上により得られた研究結果を学会や学術雑誌で積極的に発表する。

Causes of Carryover

2018年6月18日の大阪北部地震により透過電子顕微鏡の一部が故障したため、研究活動が一時的に停止した。震災被害状況の把握や復旧作業に時間がかかったため、2ヶ月ほどの遅延が生じた。(現在も完全には復旧していない。) 次年度使用額は、得られた研究成果の発表に使用する予定である。