2020 Fiscal Year Annual Research Report
Study on redispersion for regeneration of environmental catalysts
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18K05201
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
神内 直人 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (00626012)
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2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 環境触媒 / 金属酸化物担持貴金属触媒 / 再分散 / 再活性化 / ナノ構造 / 環境制御型TEM / その場観察 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
様々な条件での前処理により変化する金属ナノ粒子触媒のナノ構造は触媒性能と強く相関するため、ナノスケールでの解明が極めて重要である。本研究ではこれまでに、Rh/SnO2触媒において200度での水素還元処理によりCO酸化活性が向上し、400度での還元処理では著しく低下すること、400度での再酸化処理により一部回復することが分かっている。最終年度は、高分解能TEM観察およびその場観察により、Rh/SnO2触媒のナノ構造変化を明らかにし、触媒性能との相関を検討した。
TEM観察中の電子線照射によって試料が著しくダメージを受け、結晶構造やナノ構造が変化することがあるため、高分解能TEM観察を行う前に、電子線照射が触媒試料に与える影響を調べた。焼成後のRh/SnO2に対して、加速電圧300 kV、電流密度10 A/cm2の条件で電子線を照射したところ、約5分後からRhナノ粒子の結晶化が起こり、約7分後からSnO2担体の表面再構成が起こった。この結果を基に、電子線照射による構造変化が認められない条件で高分解能TEM観察を行なった。
400度での水素還元処理後に再酸化処理を行なったRh/SnO2触媒において、core-shell構造が部分的に壊れた粒子が確認された。Core-shell構造が壊れることにより活性成分であるRh成分が露出するため、再酸化処理により触媒活性の回復が起こったと考えられる。また、CO酸化反応に最も高い活性を示した200度還元処理後のRh/SnO2触媒を反応ガス中で観察した。その結果、反応ガス中ではRhナノ粒子のサイズが小さくなる現象が確認され、CO酸化反応中にRhナノ粒子からRh原子またはクラスターが再分散していることが示唆された。
本研究により得られた成果は、金属ナノ粒子の再分散現象過程を明らかにするものであり、固体触媒の再活性化・再利用につながるものである。
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