2020 Fiscal Year Annual Research Report
Control of Hydration States of Charged Polymer Thin Films and Visualization of the Interactions
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18K05218
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| Research Institution | Oita University |
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Principal Investigator |
檜垣 勇次 大分大学, 理工学部, 准教授 (40619649)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 荷電高分子 / 薄膜 / 水和状態 / イオン / 中性子反射率測定 / 潤滑性 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
双性イオン高分子と生体高分子を複合化した双性イオン高分子ブラシ／生体高分子複合薄膜の創成し、その水和状態と潤滑性を研究した。双性イオン高分子であるポリカルボキシベタイン（PCB）ブラシ薄膜に対してタンパク質（牛血清アルブミン, BSA）をカルボジイミド架橋反応により結合し、PCBブラシ／BSA複合薄膜を調製した。カルボジイミド架橋反応の反応条件を最適化することで、BSA導入量の飛躍的な向上を達成した。また、PCBブラシ／BSA複合薄膜は水中においてPCBブラシと同等の潤滑性を示した。タンパク質との複合化により双性イオン高分子薄膜の水和状態と相互作用ポテンシャルは大きく変調されていることが予測され、今後の研究の進展が見込まれる。
さらに、双性イオン高分子であるポリホスホリルコリン（PMPC）が多成分溶媒との相互作用により発現する共貧溶媒効果を、シミュレーションと中性子反射率測定により研究した。競争的水素結合と協同的溶媒和を仮定した統計力学モデルにより、凝集状態にあるPMPC鎖は同体積の水とエタノールでわずかに溶媒和された状態であることを示した。中性子反射率測定に溶媒の重水素化率の調整によるコントラストバリエーションを適用することで、共貧溶媒効果により凝集したPMPCブラシ薄膜内部には、共貧溶媒組成よりも多くの水が含まれることを明らかにした。これらの結果から、競争的水素結合と協同的溶媒和による共貧溶媒効果の発現機構を裏付ける結果を得た。すなわち、双性イオン高分子薄膜が複数の溶媒との協奏的な相互作用により水和状態を変調する現象を見出しており、論文発表準備中である。
本研究課題による研究成果の一部を総括し，米国化学会学術誌であるLangmuir誌にFeature Articleとして発表した。本論文は表紙に採用された。
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